Directly anchoring non-noble metal single atoms on 1T-TMDs with tip structure for efficient hydrogen evolution
Directly anchoring non-noble metal single atoms on 1T-TMDs with tip structure for efficient hydrogen evolution
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将非贵金属单原子直接锚定在具有尖端结构的 1T-TMD 上，以实现高效析氢
DOI：
10.1016/j.cej.2021.131210
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发表时间：
2021
影响因子：
15.1
通讯作者：
Shouguo Wang
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Wenda Zhou;Zhenzhen Jiang;Mingyue Chen;Zhaohui Li;Xingfang Luo;Manman Guo;Yong Yang;Ting Yu;Cailei Yuan;Shouguo Wang
由于针尖效应可以引入局部增强电场，降低界面能垒，因此设计单原子催化剂的原子针尖结构是进一步提高其电催化活性的一个重要策略。然而，传统的合成方法，如缺陷捕获或替代，只能导致形成平面几何形状的SAC没有尖端原子。具有电催化活性基面的良好导电的1 T-TMD可以提供平台以直接稳定其表面顶位上的单原子（SA）以形成原子尖端结构。本文提出了一种通用的激光分子束外延（L-MBE）方法，用于精确控制非贵金属SA直接固定在1 T-CrS 2金属基面的Cr顶位上。在Mo的情况下，具有单原子尖端结构的Mo SAs@ 1 T-CrS 2可以表现出围绕Mo原子的增强的电场和几乎为零的氢吸附自由能，从而导致上级HER性能以及高稳定性。本工作为设计具有广泛应用前景的活性炭提供了一条通用途径。
Owing to tip effect can introduce localized enhanced electric field and reduce interfacial energy barrier, design of atomic tip structure in single-atom catalysts (SACs) may be a fascinating strategy to further improve its electrocatalytic activity. However, conventional synthesis methods, such as defect-trapping or substitution, only lead to the formation of planar geometry of SACs without tip atoms. Good conductive 1T-TMDs with electrocatalytically active basal plane can provide platform to directly stabilize single atoms (SAs) on the top sites of its surface to form atomic tip structure. Herein, a universal Laser-molecular beam epitaxy (L-MBE) method for precisely controlling non-noble metal SAs directly immobilizing on the Cr top site of 1T-CrS2metallic basal plane is developed. In case of Mo, the Mo SAs@1T-CrS2with single-atom tip structure can exhibit enhanced electric field surrounding Mo atoms and an almost zero hydrogen adsorption free energy, resulting in superior HER performance together with high stability. This work provides a general way to design varieties of SACs in widely catalytic application.
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