Surface distortion as a unifying concept and descriptor in oxygen reduction reaction electrocatalysis.
Surface distortion as a unifying concept and descriptor in oxygen reduction reaction electrocatalysis.
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DOI：
10.1038/s41563-018-0133-2
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发表时间：
2018-09
期刊：
影响因子：
41.2
通讯作者：
Maillard F
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Chattot R;Le Bacq O;Beermann V;Kühl S;Herranz J;Henning S;Kühn L;Asset T;Guétaz L;Renou G;Drnec J;Bordet P;Pasturel A;Eychmüller A;Schmidt TJ;Strasser P;Dubau L;Maillard F
在原子水平上调整表面结构对于同时满足低温质子交换膜燃料电池（PEMFC）开发所需的电催化性能和稳定性标准是至关重要的。然而，将在扩展的模型表面上获得的知识转移到实际的纳米材料仍然具有很大的挑战性。在这里，我们提出了“表面畸变”作为一种新的结构描述符，这是能够调和和统一看似对立的概念和矛盾的实验观察方面的电催化氧还原反应（ORR）的反应性。除了其统一的字符，我们表明，表面变形是关键的合理化的电催化性能的最先进的PtNi/C纳米催化剂具有不同的原子组成，大小，形状和程度的表面缺陷模拟PEMFC阴极环境下。我们的研究为表面缺陷在电催化中的作用带来了基本和实用的见解，并强调了设计更耐用的ORR纳米催化剂的策略。
Tuning the surface structure at the atomic level is of primary importance to simultaneously meet the electrocatalytic performance and stability criteria required for the development of low-temperature proton-exchange membrane fuel cells (PEMFCs). However, transposing the knowledge acquired on extended, model surfaces to practical nanomaterials remains highly challenging. Here, we propose the ‘Surface Distortion’ as a novel structural descriptor, which is able to reconciliate and unify seemingly opposing notions and contradictory experimental observations in regards to the electrocatalytic oxygen reduction reaction (ORR) reactivity. Beyond its unifying character, we show that surface distortion is pivotal to rationalize the electrocatalytic properties of state-of-art of PtNi/C nanocatalysts with distinct atomic composition, size, shape and degree of surface defectiveness under simulated PEMFC cathode environment. Our study brings fundamental and practical insights into the role of surface defects in electrocatalysis and highlights strategies to design more durable ORR nanocatalysts.
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