Bayesian-Inference-Driven Model Parametrization and Model Selection for 2CLJQ Fluid Models.
Bayesian-Inference-Driven Model Parametrization and Model Selection for 2CLJQ Fluid Models.
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DOI：
10.1021/acs.jcim.1c00829
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发表时间：
2022-02-28
影响因子：
5.6
通讯作者：
Shirts, Michael R.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Madin, Owen C.;Boothroyd, Simon;Messerly, Richard A.;Fass, Josh;Chodera, John D.;Shirts, Michael R.
分子模型中高水平的物理细节可以提高其执行高精度模拟的能力，但也会显著影响其复杂性和计算成本。在某些情况下，增加模型的复杂性以捕获感兴趣的属性是值得的；在其他情况下，额外的复杂性是不必要的，并且可能使模拟在计算上不可行的。在这项工作中，我们展示了使用贝叶斯推理进行分子模型选择，使用蒙特卡罗采样技术加速代理建模，以评估双中心Lennard-Jones +四极杆（2CLJQ）流体模型中不同复杂程度的贝叶斯因子证据。研究了模型复杂性的三个嵌套层次，我们证明了在该模型框架中使用可变四极杆和键长参数仅适用于某些化学物质。通过这一过程，我们还获得了参数值分布和相关性的详细信息，从而改进了参数化和参数分析。我们还展示了参数先验的选择（它编码先前的模型知识）如何对模型的选择产生实质性影响，惩罚粗心引入的额外复杂性。我们详细介绍了本分析中使用的计算技术，为通过贝叶斯推理和代理建模进行分子模型选择的未来应用提供了路线图。
A high level of physical detail in a molecular model improves its ability to perform high accuracy simulations, but can also significantly affect its complexity and computational cost. In some situations, it is worthwhile to add complexity to a model to capture properties of interest; in others, additional complexity is unnecessary and can make simulations computationally infeasible. In this work we demonstrate the use of Bayesian inference for molecular model selection, using Monte Carlo sampling techniques accelerated with surrogate modeling to evaluate the Bayes factor evidence for different levels of complexity in the two-centered Lennard-Jones + quadrupole (2CLJQ) fluid model. Examining three nested levels of model complexity, we demonstrate that the use of variable quadrupole and bond length parameters in this model framework is justified only for some chemistries. Through this process, we also get detailed information about the distributions and correlation of parameter values, enabling improved parameterization and parameter analysis. We also show how the choice of parameter priors, which encode previous model knowledge, can have substantial effects on the selection of models, penalizing careless introduction of additional complexity. We detail the computational techniques used in this analysis, providing a roadmap for future applications of molecular model selection via Bayesian inference and surrogate modeling.
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影响因子：
4.1
作者：
BENNETT, CH
通讯作者：
BENNETT, CH
影响因子：
5.6
作者：
Frenkel, M;Chirico, RD;Muzny, C
通讯作者：
Muzny, C
DOI：
10.1111/1467-9868.00399
发表时间：
2003-01-01
影响因子：
5.8
作者：
Brooks, SP;Friel, N;King, R
通讯作者：
King, R
影响因子：
6.1
作者：
GEWEKE, J
通讯作者：
GEWEKE, J
影响因子：
3.7
作者：
DiCiccio, TJ;Kass, RE;Wasserman, L
通讯作者：
Wasserman, L