Dynamic transformation of cubic copper catalysts during CO(2) electroreduction and its impact on catalytic selectivity.
Dynamic transformation of cubic copper catalysts during CO(2) electroreduction and its impact on catalytic selectivity.
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立方相铜催化剂在CO（2）电还原过程中的动态变化及其对催化选择性的影响。
DOI：
10.1038/s41467-021-26743-5
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发表时间：
2021-11-18
影响因子：
16.6
通讯作者：
Roldan Cuenya B
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Grosse P;Yoon A;Rettenmaier C;Herzog A;Chee SW;Roldan Cuenya B
为了合理地设计用于能量转换应用的有效且稳定的催化剂，我们需要了解它们在反应条件下如何转化，并揭示其潜在的结构-性质关系。这对于在二氧化碳的电还原中使用的催化剂尤其重要，其中产物选择性对催化剂结构敏感。在这里，我们提出了实时电化学液体电池透射电子显微镜的研究，显示在反应过程中的氧化铜（I）立方体的重组。观察到固体立方体的碎裂、新纳米颗粒的再沉积、催化剂分离和催化剂聚集作为施加的电势和时间的函数。使用立方体具有不同的初始尺寸和负载，我们进一步关联这种动态形态与催化选择性，通过时间分辨扫描电子显微镜测量和产品分析。这些比较研究揭示了纳米颗粒再沉积和分离对催化剂反应性的影响，以及再沉积纳米颗粒产生的增加的表面金属负载如何导致增强的C2+选择性和稳定性。了解催化剂在反应过程中发生的变化是合理设计的关键。在这里，作者使用电化学透射电子显微镜和时间分辨产物分析来揭示立方氧化铜催化剂在电化学CO2还原过程中如何演变，将其结构转变与其选择性联系起来。
To rationally design effective and stable catalysts for energy conversion applications, we need to understand how they transform under reaction conditions and reveal their underlying structure-property relationships. This is especially important for catalysts used in the electroreduction of carbon dioxide where product selectivity is sensitive to catalyst structure. Here, we present real-time electrochemical liquid cell transmission electron microscopy studies showing the restructuring of copper(I) oxide cubes during reaction. Fragmentation of the solid cubes, re-deposition of new nanoparticles, catalyst detachment and catalyst aggregation are observed as a function of the applied potential and time. Using cubes with different initial sizes and loading, we further correlate this dynamic morphology with the catalytic selectivity through time-resolved scanning electron microscopy measurements and product analysis. These comparative studies reveal the impact of nanoparticle re-deposition and detachment on the catalyst reactivity, and how the increased surface metal loading created by re-deposited nanoparticles can lead to enhanced C2+ selectivity and stability. Understanding the changes that occur in catalysts during reaction are key to the rational design. Here, the authors use electrochemical transmission electron microscopy and time-resolved product analysis to unveil how cubic copper oxide catalysts evolve during electrochemical CO2 reduction, linking their structural transformations with their selectivity.
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影响因子：
16.6
作者：
Huang J;Hörmann N;Oveisi E;Loiudice A;De Gregorio GL;Andreussi O;Marzari N;Buonsanti R
通讯作者：
Buonsanti R
电催化CO（2）使用Operando光谱法跟踪化学状态，几何结构和催化选择性的演变的CuO（X）纳米管的降低。
DOI：
10.1002/anie.202007136
发表时间：
2020-10-05
期刊：
Angewandte Chemie (International ed. in English)
影响因子：
--
作者：
Möller T;Scholten F;Thanh TN;Sinev I;Timoshenko J;Wang X;Jovanov Z;Gliech M;Roldan Cuenya B;Varela AS;Strasser P
通讯作者：
Strasser P
影响因子：
15
作者：
Jung, Hyejin;Lee, Si Young;Hwang, Yun Jeong
通讯作者：
Hwang, Yun Jeong
影响因子：
17.1
作者：
Pena, Nathaly Ortiz;Ihiawakrim, Dris;Ersen, Ovidiu
通讯作者：
Ersen, Ovidiu
影响因子：
56.7
作者：
Aran-Ais, Rosa M.;Scholten, Fabian;Roldan Cuenya, Beatriz
通讯作者：
Roldan Cuenya, Beatriz