Systematic Investigation of Silicon Substitution on Single Macromolecule Mechanics
Systematic Investigation of Silicon Substitution on Single Macromolecule Mechanics
复制标题
硅取代对单高分子力学的系统研究
DOI：
10.1021/acs.macromol.3c01066
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发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
5.5
通讯作者：
Klausen, Rebekka S.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Wentz, Kelsie E.;Yao, Yunxin;Kevlishvili, Ilia;Kouznetsova, Tatiana B.;Mediavilla, Braden A.;Kulik, Heather J.;Craig, Stephen L.;Klausen, Rebekka S.
以新型硅低聚双烯单体（1-4）为原料，通过无环双烯复分解缩聚反应，合成了四种不饱和聚硅低聚碳（P1-P4）。这些具有不同主链Si掺入的新型聚合物具有高反式内烯烃立体化学（ca. 80%）和分子量（9500- 21，700 g mol-1）。聚合后环氧化将所有烯烃部分转化为环氧化物并使聚合物（P5-P8）更具亲电性，这允许通过具有硅尖端和悬臂的改进的原子力显微镜设置进行单分子力光谱研究。聚碳低聚硅烷的单链弹性随着Si-Si键数目的增加而降低，这一发现通过量子化学计算再现。
Four unsaturated poly(carbooligosilane)s (P1–P4) were prepared via acyclic diene metathesis polycondensation of new oligosilane diene monomers (1–4). These novel polymers with varying main-chain Si incorporation have hightransinternal olefin stereochemistry (ca. 80%) and molecular weights (9500–21,700 g mol–1). Postpolymerization epoxidation converted all alkene moieties to epoxides and rendered the polymers (P5–P8) more electrophilic, which allowed for single-molecule force spectroscopy studies via a modified atomic force microscope setup with a silicon tip and cantilever. The single-chain elasticity of the polycarbooligosilanes decreased with increasing numbers of Si–Si bonds, a finding reproduced by quantum chemical calculations.
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