Beyond upper bound estimates of active site densities in heterogeneous catalysis: A note on the critical role of titrant pressure

Beyond upper bound estimates of active site densities in heterogeneous catalysis: A note on the critical role of titrant pressure
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超越多相催化中活性位点密度的上限估计:关于滴定剂压力的关键作用的说明

DOI:
10.1016/j.jcat.2022.06.006
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发表时间:
2022
影响因子:
7.3
通讯作者:
Bollini, Praveen
Bollini, Praveen
中科院分区:
化学1区
文献类型:
--
作者:
Afrin, Sadia;Bollini, Praveen

文献摘要

参考文献

被引文献

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在活性位点密度的估计中采用的原位滴定通常仅提供上限估计,而不是真实的活性位点密度。贴现非选择性的贡献,导致两者之间的差距,需要处理瞬态滴定数据更细致入微,而不仅仅是整合下的滴定剂突破曲线。三种方法估计网站密度(和营业额频率)的上下文中的铈催化乙烯加氢,并讨论其优势和局限性。容易获得的超单层覆盖的二氧化铈表面上普遍的CO有助于纳入救济的考虑有关的非选择性吸附和活性位点的异质性常见的,但很少解决,在表征非均相催化剂使用原位滴定方法。
In-situ titrations employed in the estimation of active site densities oftentimes only provide upper bound estimates, not true active site densities. Discounting unselective contributions that result in a disparity between the two requires a treatment of transient titration data more nuanced than merely integrating under the titrant breakthrough curve. Three methods for estimating site densities (and turnover frequencies) are presented in the context of ceria-catalyzed ethene hydrogenation, and their strengths and limitations discussed. Readily accessible supra-monolayer coverages of CO prevalent on ceria surfaces help bring into relief considerations relating to unselective adsorption and active site heterogeneity common, yet infrequently addressed, in the characterization of heterogeneous catalysts using in-situ titration methods.
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