Metal-Free Ring-Opening Metathesis Polymerization with Hydrazonium Initiators.
Metal-Free Ring-Opening Metathesis Polymerization with Hydrazonium Initiators.
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DOI：
10.1002/anie.202203344
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发表时间：
2022-06-13
影响因子：
16.6
通讯作者：
Lambert, Tristan H.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Quach, Phong K.;Hsu, Jesse H.;Keresztes, Ivan;Fors, Brett P.;Lambert, Tristan H.
介绍了以肼为引发剂的环丙烯开环复分解聚合反应。该引发剂由2,3-重氮杂环[2.2.2]辛烷与醛缩合而成，通过一系列[3+2]环加成和环还原反应聚合环丙烯单体。该工艺生成的短链聚烯烃（Mn≤9.4 kg/mol）分散度相对较低（Đ≤1.4）。优化后的条件与Grubbs第二代催化剂聚合3-甲基-3-苯基环丙烯的效率相当。核磁共振发现单体与引发剂的比例与聚合度呈正相关。利用羰基烯烃复分解原理，在肼引发剂下进行了3,3-二取代环丙烯的无金属开环复分解聚合。
The ring–opening metathesis polymerization (ROMP) of cyclopropenes using hydrazonium initiators is described. The initiators, which are formed by the condensation of 2,3-diazabicyclo[2.2.2]octane and an aldehyde, polymerize cyclopropene monomers by a sequence of [3+2] cycloaddition and cycloreversion reactions. This process generates short chain polyolefins (Mn ≤ 9.4 kg/mol) with relatively low dispersities (Đ ≤ 1.4). The optimized conditions showed efficiency comparable to that achieved with Grubbs’ 2nd generation catalyst for the polymerization of 3-methyl-3-phenylcyclopropene. A positive correlation between monomer to initiator ratio and degree of polymerization was revealed through NMR spectroscopy. The metal–free ring–opening metathesis polymerization (ROMP) of 3,3-disubstituted cyclopropenes with hydrazonium initiators ultilizing the principle of carbonyl–olefin metathesis is demonstrated.
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