Properties of the closed-system equilibration model for dissolved noble gases in groundwater
Properties of the closed-system equilibration model for dissolved noble gases in groundwater
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地下水中溶解惰性气体闭路系统平衡模型的性质
DOI：
10.1016/j.chemgeo.2012.08.006
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发表时间：
2013
期刊：
影响因子：
3.9
通讯作者：
W. Aeschbach-Hertig
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
M. Wieser;A. von Oehsen;W. Aeschbach-Hertig
在描述地下水中溶解的稀有气体浓度与补给温度 (T)、过量或截留空气 (A) 和其他参数的关系的各种模型中，封闭系统平衡 (CE) 模型在各种研究中被证明能够很好地拟合测量的浓度和物理上合理的参数估计。然而，有时，它会产生不切实际的高参数 A 和 T 值以及大的参数误差估计。我们分析了这种行为的根源，并研究了评估受其影响的样本的方法。对 χ2 空间结构的分析表明，表现良好的样本的 χ2 表面显示出两个局部最小值，一个处于实际参数值，另一个处于非物理值。然而，有问题的样本仅显示不切实际的值的单个最小值，其中 CE 模型参数之间存在很大的相关性，导致参数估计存在很大的不确定性。对有问题样本的蒙特卡罗模拟显示，估计参数 A 和 T 分为两个集群，一类具有实际的参数值，一类具有不现实的参数值。对于正常样品以及具有相对较大参数值的合成样品，这种分裂也发生在较小程度上。如果使用整个蒙特卡罗系综的平均 T 作为最佳估计，这种行为被发现是 CE 模型作为补给温度估计器出现偏差的原因。我们发现不切实际的簇对应于 Ar 增加和 Xe 浓度降低的蒙特卡罗实现。通过将这种浓度变化应用于合成样品，可以重现一些真实样品的有问题的拟合行为。我们提出了一种处理观察到的问题的新方法，其中涉及蒙特卡罗分析以及将统计分析限制为具有物理现实解决方案的集群。该方法能够从修改后的合成样品中检索原始参数值，并对有问题的物理样品产生真实的结果。
Among a variety of models to describe dissolved noble gas concentrations in groundwater in dependence of recharge temperature (T), excess or entrapped air (A), and other parameters, the closed-system equilibration (CE) model proved to be able to provide good fits to measured concentrations and physically reasonable parameter estimates in a variety of studies. Sometimes, however, it yields unrealistically high values for the parameters A and T in combination with large parameter error estimates. We analyze the origin of this behavior and investigate ways to evaluate samples affected by it. Analyses of the structure of the χ2space led to the insight that the χ2surface of well-behaved samples shows two local minima, one at realistic parameter values and another one at unphysical values. Problematic samples, however, show only a single minimum at unrealistic values, where large correlations between the CE model parameters occur, leading to large uncertainties of the parameter estimates. Monte Carlo simulations of problematic samples showed a split-up of the estimated parameters A and T in two clusters, one with realistic, one with unrealistic parameter values. This split-up also occurs to a lesser extent for normal samples as well as synthetic samples with relatively large parameter values. This behavior was found to be the cause for a bias of the CE model as recharge temperature estimator, if the mean T of the entire Monte Carlo ensembles is used as best estimate. We found that the unrealistic cluster corresponds to Monte Carlo realizations with increased Ar in combination with decreased Xe concentrations. By applying such concentration changes to synthetic samples, the problematic fitting behavior of some real samples could be reproduced. We propose a new method for dealing with the observed problems, which involves Monte Carlo analyses and a restriction of the statistical analysis to the cluster with physically realistic solutions. This method is able to retrieve the original parameter values from modified synthetic samples and yields realistic results for problematic physical samples.
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