Toward Realistic Transfer Rates within the Coupled Molecular Dynamics/Lattice Monte Carlo Approach
Toward Realistic Transfer Rates within the Coupled Molecular Dynamics/Lattice Monte Carlo Approach
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在耦合分子动力学/晶格蒙特卡罗方法中实现现实的传输率
DOI：
10.1021/acs.jpcc.6b05821
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发表时间：
2016
影响因子：
3.7
通讯作者：
Sebastiani D.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Kabbe G;Dreßler C;Sebastiani D.
我们完善我们最近开发的耦合分子动力学/晶格蒙特卡罗（cMD/LMC）计划在复杂的氢键固体质子化动力学的模拟，以改善由此产生的运输过程。的距离依赖性的质子跳跃率之间的晶格站点和它的依赖于额外的几何标准（键角）推导出在一个系统的和一致的方式。距离依赖性遵循来自量子化学计算的精确势能面（PES）扫描。新的几何标准考虑到质子跳跃几乎完全发生沿着线性氢键。我们说明了我们的计划的能力和通用性的例子中的两个化学上完全不同的凝聚相系统：一个结晶固体酸化合物和液晶。令人惊讶的是，我们发现，我们的cMD/LMC计划产生收敛的流动性参数，即使是基于underlyingab initiomolecular动力学（AIMD）的轨迹本身并不完全收敛。我们的方法产生更准确的值的均方位移，OH键自相关函数和质子跳跃频率与参考AIMD模拟和实验值一致。
We refine our recently developed coupled molecular dynamics/lattice Monte Carlo (cMD/LMC) scheme for the simulation of protonation dynamics in complex hydrogen-bonded solids in view of improving the resulting transport processes. The distance dependency of the proton jump rate between lattice sites and its dependence on additional geometric criteria (bond angles) are derived in a systematic and consistent way. The distance dependency follows an accurate potential energy surface (PES) scan from quantum chemical calculations. The novel geometric criterion takes into account that proton hopping occurs almost exclusively along linear hydrogen bonds. We illustrate the capabilities and the versatility of our scheme on the example of two chemically quite different condensed phase systems: a crystalline solid acid compound and a liquid crystal. Surprisingly, we find that our cMD/LMC scheme yields converged mobility parameters even when based on underlyingab initiomolecular dynamics (AIMD) trajectories which themselves are not fully converged. Our method yields more accurate values for the mean square displacement, the OH bond autocorrelation function and the proton jump frequencies in agreement with both reference AIMD simulations and experimental values.
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