Crossover from Hopping to Band-Like Charge Transport in an Organic Semiconductor Model: Atomistic Nonadiabatic Molecular Dynamics Simulation.
Crossover from Hopping to Band-Like Charge Transport in an Organic Semiconductor Model: Atomistic Nonadiabatic Molecular Dynamics Simulation.
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DOI：
10.1021/acs.jpclett.8b01112
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发表时间：
2018-06-07
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Blumberger J
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Giannini S;Carof A;Blumberger J
采用表面跳跃非绝热分子动力学方法研究了一维有机半导体原子模型中的电荷输运机制。模拟受益于一个新实施的状态跟踪算法，占平凡的表面交叉和投影算法，消除消相干校正引起的人工远程电荷转移。当分子间的电子耦合超过临界阈值V ≥ λ/2（λ为重组能）时，CT机制从完全定域电荷的缓慢跳跃转变为离域极化子在几个分子上的快速扩散。随着温度的升高，极化子变得更加本地化和流动性表现出“带状”的幂律衰减，由于增加网站的能量和电子耦合波动（本地和非本地的电子-声子耦合）。因此，减少这两种类型的电子-声子耦合，同时保持高的平均电子耦合应该是战略的一部分，以发现新的有机物具有高室温迁移率。
The mechanism of charge transport (CT) in a 1D atomistic model of an organic semiconductor is investigated using surface hopping nonadiabatic molecular dynamics. The simulations benefit from a newly implemented state tracking algorithm that accounts for trivial surface crossings and from a projection algorithm that removes decoherence correction-induced artificial long-range charge transfer. The CT mechanism changes from slow hopping of a fully localized charge to fast diffusion of a polaron delocalized over several molecules as electronic coupling between the molecules exceeds the critical threshold V ≥ λ/2 (λ is the reorganization energy). With increasing temperature, the polaron becomes more localized and the mobility exhibits a “band-like” power law decay due to increased site energy and electronic coupling fluctuations (local and nonlocal electron–phonon coupling). Thus, reducing both types of electron–phonon coupling while retaining high mean electronic couplings should be part of the strategy toward discovery of new organics with high room-temperature mobilities.
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