(99)TcO(4)(-) remediation by a cationic polymeric network.
(99)TcO(4)(-) remediation by a cationic polymeric network.
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阳离子聚合物网络修复 (TcO4-)-Tc-99
DOI：
10.1038/s41467-018-05380-5
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发表时间：
2018-08-01
影响因子：
16.6
通讯作者：
Wang S
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Li J;Dai X;Zhu L;Xu C;Zhang D;Silver MA;Li P;Chen L;Li Y;Zuo D;Zhang H;Xiao C;Chen J;Diwu J;Farha OK;Albrecht-Schmitt TE;Chai Z;Wang S
从废核燃料的高酸性溶液中直接去除 99TcO4− 对于铀和钚的回收非常有利，更重要的是有助于消除 99Tc 排放到环境中。然而，鉴于超强酸性、高离子强度和强辐射场的综合极端条件，这项任务面临着巨大的挑战。在这里，我们使用具有显着 TcO4− 吸收能力的阳离子聚合物网络克服了这一挑战，该网络在四个方面具有显着的 TcO4− 吸收能力：最快的吸附动力学、最高的吸附容量、在高酸性溶液中最有前途的吸收性能以及在所有已报道的阴离子吸附剂材料中优异的耐辐射性和水解稳定性。此外，这种材料完全可回收，可进行多次吸附/解吸试验，这使其对于废物划分和紧急修复极具吸引力。通过 X 射线吸收光谱、固态 NMR 测量以及阴离子配位和成键的密度泛函理论分析，阐明了优异的 TcO4− 吸收能力。从高放射性和酸性核废料溶液中直接去除 99TcO4− 有利于铀和钚回收和放射性污染控制，但这也是一个巨大的挑战。在这里，作者展示了具有高 99TcO4− 吸附能力和稳定性的阳离子聚合物网络。
Direct removal of 99TcO4− from the highly acidic solution of used nuclear fuel is highly beneficial for the recovery of uranium and plutonium and more importantly aids in the elimination of 99Tc discharge into the environment. However, this task represents a huge challenge given the combined extreme conditions of super acidity, high ionic strength, and strong radiation field. Here we overcome this challenge using a cationic polymeric network with significant TcO4− uptake capabilities in four aspects: the fastest sorption kinetics, the highest sorption capacity, the most promising uptake performance from highly acidic solutions, and excellent radiation-resistance and hydrolytic stability among all anion sorbent materials reported. In addition, this material is fully recyclable for multiple sorption/desorption trials, making it extremely attractive for waste partitioning and emergency remediation. The excellent TcO4− uptake capability is elucidated by X-ray absorption spectroscopy, solid-state NMR measurement, and density functional theory analysis on anion coordination and bonding. Direct removal of 99TcO4− from highly radioactive and acidic nuclear waste solutions is beneficial for uranium and plutonium recovery and radioactive pollution control but this represents a huge challenge. Here the authors show a cationic polymeric network with high 99TcO4− sorption capability and stability.
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