Ultrafast imaging of laser-controlled non-adiabatic dynamics in NO2 from time-resolved photoelectron emission.
Ultrafast imaging of laser-controlled non-adiabatic dynamics in NO2 from time-resolved photoelectron emission.
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利用时间分辨光电子发射对 NO2 中激光控制的非绝热动力学进行超快成像
DOI：
10.1039/c9cp00649d
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发表时间：
2019
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
F. Martín
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
M. Richter;J. González-Vázquez;Z. Mašín;D. S. Brambila;A. G. Harvey;F. Morales;F. Martín
在亚飞秒到几飞秒时间尺度上对圆锥交叉点处的电子和核动力学耦合进行时间分辨和控制是阿秒物理学的挑战性目标之一。在这里，我们提出了数值模拟的时间分辨光电子能谱在NO2，在2A 1/2B 2锥形交叉耦合的电子核运动的子激光周期的时间尺度上由近单周期，波形控制的中红外激光脉冲。对于一个严格的描述的光电离动力学，我们采用从头算能量和几何分辨的光电离矩阵元素获得的多通道R-矩阵方法，使用多构型的分子描述和一个新开发的算法来产生光电离偶极子是相一致的水平上的中性和离子状态。我们发现，对于足够的分子排列，时间和能量分辨的光电子角分布的各向异性参数提供了一个特别清晰的图片的超快自然分子动力学在圆锥形的交叉口和其修改的控制脉冲。特别是，由控制脉冲引起的电子和核组态的变化导致在光电子谱中出现非零奇各向异性参数。这些在没有控制脉冲的情况下获得的光谱中不存在，因此提供了对控制的灵敏的、无背景的诊断。
Time-resolving and controlling coupled electronic and nuclear dynamics at conical intersections on the sub-femtosecond to few-femtosecond time scale is among the challenging goals of attosecond physics. Here we present numerical simulations of time-resolved photoelectron spectroscopy of such dynamics in NO2, where the coupled electron–nuclear motion at the 2A1/2B2 conical intersection is steered on the sub-laser-cycle time scale by a nearly single-cycle, waveform controlled mid-infrared laser pulse. For a rigorous description of the photoionization dynamics, we employ ab initio energy- and geometry-resolved photoionization matrix elements obtained with the multichannel R-matrix method, using a multiconfigurational description of the molecule and a newly developed algorithm to generate photoionization dipoles that are phase consistent on the level of both the neutral and the ionic states. We find that for sufficient molecular alignment, the time- and energy-resolved anisotropy parameters of the photoelectron angular distributions provide a particularly clear picture of both the ultrafast natural molecular dynamics at the conical intersection and its modifications by the control pulse. In particular, changes in the electronic and nuclear configurations induced by the control pulse lead to the appearance of non-vanishing odd anisotropy parameters in the photoelectron spectra. These are absent in the spectra obtained without the control pulse and therefore provide sensitive, background-free diagnostic of the control.
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