Influence of Strontium Oxide on Structural Transformations in Diopside-Based Glass-Ceramics Assessed by Diverse Structural Tools
Influence of Strontium Oxide on Structural Transformations in Diopside-Based Glass-Ceramics Assessed by Diverse Structural Tools
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通过各种结构工具评估氧化锶对透辉石基玻璃陶瓷结构转变的影响
DOI：
10.1021/acs.jpcc.5b02475
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发表时间：
2015
影响因子：
3.7
通讯作者：
J. M. F. Ferreira
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
A. A. Reddy;D. U. Tulyaganov;G. C. Mather;S. Rodriguez-Lopez;S. Das;M. J. Pascual;F. Munoz;R. Siegel;J. Senker;J. M. F. Ferreira
充分了解玻璃结构的变化，以及由成分变化引起的玻璃陶瓷（GCs）晶体相的成核和生长，对于固体氧化物燃料电池的密封剂、生物和牙科材料以及光子学等应用具有重要意义。在850℃热处理500 h后，在透辉石（Di- camgsi2o6）中系统用Sr取代Ca对晶相组合有显著影响。随着Sr含量的增加，晶化倾向减弱，Sr-akermanite （Sr- ak）优先结晶。本研究通过x射线粉末衍射（XRD）、29Si和27al魔角旋转（MAS）、核磁共振（NMR）和拉曼光谱研究了锶取代钙在二基气相色谱体系中的结构变化。XRD Rietveld细化结果表明，最大可达~ 25 at。%的Sr占据了Di结构的Ca位点。27Al的MAS NMR谱显示，结晶后大部分Al以非晶态玻璃相存在。测得的平均四极偶联常数值随着Sr含量的增加而增大，表明玻璃相的有序性增加，这表现为Mg2+对非桥氧（NBO）的强烈偏好，导致mgo4四面体的形成。在较高的Sr取代水平（bbb50 %）下，Mg-O平均键长和特征Mg-O拉曼振动带强度的系统变化表明，Mg2+配位从6个减少到4个。
A full understanding of the structural glass variations and of the nucleation and growth of crystalline phases in glass-ceramics (GCs) induced by compositional changes is highly relevant for applications such as sealants for solid oxide fuel cells, bio- and dental materials, and photonics. Systematic substitution of Ca with Sr in diopside (Di-CaMgSi2O6) has a significant impact on the crystalline-phase assemblage after heat treating at 850 °C for 500 h. A high percentage of Di crystallized from Sr-free glass; however, with increasing Sr content the tendency toward crystallization decreased, and Sr-akermanite (Sr-Ak) was preferentially crystallized. In this study, the structural transformations in the Di-based-GC system upon the substitution of calcium with strontium have been examined by X-ray powder diffraction (XRD),29Si and27Al magic angle spinning (MAS)-nuclear magnetic resonance (NMR), and Raman spectroscopies. XRD Rietveld refinement results indicate that up to a maximum of ∼25 at. % of Sr occupies the Ca site of the Di structure.27Al MAS NMR spectra reveal that most of the Al exists in amorphous glassy phase after crystallization. Measured mean quadrupolar coupling constant values augment with increasing Sr content, indicating an increase in order in the glassy phase, which is manifested by a strong preference of Mg2+for nonbridging oxygens (NBO), resulting in the formation MgO4tetrahedra. At higher Sr substitution levels (>50%), the decrease in Mg2+coordination from six to four is evident from the decrease in average Mg–O bond lengths and the systematic variation in intensity of characteristic Mg–O Raman vibrational bands.
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