Entangled spin-polarized excitons from singlet fission in a rigid dimer.
Entangled spin-polarized excitons from singlet fission in a rigid dimer.
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在刚性二聚体中，从单线裂变中纠缠的自旋偏振激子。
DOI：
10.1038/s41467-023-36529-6
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发表时间：
2023-03-02
影响因子：
16.6
通讯作者：
Eaves, Joel D. D.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Dill, Ryan D. D.;Smyser, Kori E. E.;Rugg, Brandon K. K.;Damrauer, Niels H. H.;Eaves, Joel D. D.
单线态裂变，一种将单线态激子分裂成双激子的过程，在量子信息领域很有前景。我们报道了一种构象明确的丙烯酸二聚体分子TIPS-BP1'的时间分辨电子顺磁共振测量结果，该分子被设计成对特定的磁自旋亚能级表现出强烈的状态选择性弛豫。由此产生的光抽运自旋极化几乎是来自系综的纯初始态。长寿命的自旋相干本质上调制信号，允许一种测量方案，实质上消除了磁共振光谱中的噪声和不确定性。非绝热跃迁理论与最小数量的光谱参数允许光谱的定量分配和解释。在这项工作中，我们证明了刚性二聚体TIPS-BP1'在远高于传统超导量子硬件的温度下支持持续自旋相干。单线态裂变被认为是下一代太阳能电池的使能过程。在这里，作者设计了一个分子系统，其中特定的自旋亚能级可以初始化以产生高度纠缠态，并证明该状态的磁亚能级之间的相干性在比传统超导量子硬件更高的温度下保持不变。
Singlet fission, a process that splits a singlet exciton into a biexciton, has promise in quantum information. We report time-resolved electron paramagnetic resonance measurements on a conformationally well-defined acene dimer molecule, TIPS-BP1', designed to exhibit strongly state-selective relaxation to specific magnetic spin sublevels. The resulting optically pumped spin polarization is a nearly pure initial state from the ensemble. The long-lived spin coherences modulate the signal intrinsically, allowing a measurement scheme that substantially removes noise and uncertainty in the magnetic resonance spectra. A nonadiabatic transition theory with a minimal number of spectroscopic parameters allows the quantitative assignment and interpretation of the spectra. In this work, we show that the rigid dimer TIPS-BP1' supports persistent spin coherences at temperatures far higher than those used in conventional superconducting quantum hardware. Singlet fission is recognized as an enabling process for next-generation solar cells. Here the authors design a molecular system where specific spin sub-levels can be initialized to produce a highly entangled state and demonstrate that the coherence between magnetic sub-levels of that state is preserved at higher temperatures than those encountered in conventional superconducting quantum hardware.
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DOI：
10.1073/pnas.2201879119
发表时间：
2022-07-19
影响因子：
11.1
作者：
通讯作者：
--
影响因子：
15
作者：
Jacobberger, Robert M.;Qiu, Yunfan;Wasielewski, Michael R.
通讯作者：
Wasielewski, Michael R.
影响因子：
2.8
作者：
FURRER, R;FUJARA, F;VOLLMANN, W
通讯作者：
VOLLMANN, W
影响因子：
23.5
作者：
Basel, Bettina S.;Zirzlmeier, Johannes;Gulditla, Dirk M.
通讯作者：
Gulditla, Dirk M.
影响因子：
2.8
作者：
ASTASHKIN, AV;SCHWEIGER, A
通讯作者：
SCHWEIGER, A