Sc3+-triggered oxoiron(IV) formation from O2 and its non-heme iron(II) precursor via a Sc3+-peroxo-Fe3+ intermediate.
Sc3+-triggered oxoiron(IV) formation from O2 and its non-heme iron(II) precursor via a Sc3+-peroxo-Fe3+ intermediate.
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DOI：
10.1021/ja402645y
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发表时间：
2013-07-17
影响因子：
15
通讯作者：
Que, Lawrence, Jr.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Li, Feifei;Van Heuvelen, Katherine M.;Meier, Katlyn K.;Muenck, Eckard;Que, Lawrence, Jr.
我们报道了在BPh4−作为电子供体存在的情况下，氧化还原无活性的Sc3+可以通过FeII（TMC）中心（TMC = tetramethylcyclam）触发O2活化，生成相应的氧化铁（IV）复合物。为了模拟上述反应的可能中间体，我们生成了一个前所未有的[FeIII(η2-O2)(TMC)]+的Sc3+-加合物，其特征是具有FeIII-（μ-η2:η2-过氧）-Sc3+核心，并发现它可以转化为oxoiron（IV）配合物。这些结果对路易斯酸在非血红素铁中心O2活化过程中促进O-O键断裂的作用具有重要意义。
We report that redox-inactive Sc3+ can trigger O2 activation by the FeII(TMC) center (TMC = tetramethylcyclam) to generate the corresponding oxoiron(IV) complex in the presence of BPh4− as an electron donor. To model a possible intermediate in the above reaction, we generated an unprecedented Sc3+-adduct of [FeIII(η2-O2)(TMC)]+, which was characterized to have an FeIII-(μ-η2:η2-peroxo)-Sc3+ core and found to convert to the oxoiron(IV) complex. These results have important implications for the role a Lewis acid can play in facilitating O–O bond cleavage during the course of O2 activation at nonheme iron centers.
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Liu, Lei V.;Hong, Seungwoo;Cho, Jaeheung;Nam, Wonwoo;Solomon, Edward I.
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Solomon, Edward I.
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Ray, Kallol
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Halime, Zakaria;Kieber-Emmons, Matthew T.;Qayyum, Munzarin F.;Mondal, Biplab;Gandhi, Thirumanavelan;Puiu, Simona C.;Chufan, Eduardo E.;Sarjeant, Amy A. N.;Hodgson, Keith O.;Hedman, Britt;Solomon, Edward I.;Karlin, Kenneth D.
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Karlin, Kenneth D.
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作者：
McDonald, Aidan R.;Van Heuvelen, Katherine M.;Que, Lawrence, Jr.
通讯作者：
Que, Lawrence, Jr.