Reactivity of yttrium carboxylates toward alkylaluminum hydrides.
Reactivity of yttrium carboxylates toward alkylaluminum hydrides.
复制标题
羧酸钇对烷基铝氢化物的反应性
DOI：
10.1002/chem.201302944
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发表时间：
2013
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
R. Anwander
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
C. Schädle;A. Fischbach;E. Herdtweck;K. W. Törnroos;R. Anwander
合成了二茂-羧酸配合物[Cp*2Y(OOCArMe)] (Cp*=C5Me5, ArMe=C6H2Me3‐2,4,6)，作为研究烷基铝氢化物对稀土金属羧酸盐反应活性的光谱通用模型体系。与双-新硅基氢化铝和二甲基氢化铝等摩尔反应得到通式[Cp*2Y(μ‐OOCArMe)(μ‐H)AlR2] （R=CH2SiMe3, Me）的加合物。过量氢化铝的使用导致产物混合物的形成，从中可以分离出具有12元环结构的钇铝氢化配合物[{Cp*2Y(μ‐H)AlMe2(μ‐H)AlMe2(μ‐CH3)}2]。加合物[Cp*2Y(μ‐OOCArMe)(μ‐H)AlR2]显示出相同的j （Y，H）耦合常数为24.5 Hz，在89y DEPT45核磁共振实验中，δ= - 88.1 ppm （R=CH2SiMe3）和δ= - 86.3 ppm （R=Me）的相似的89y核磁共振位移。
Yttrocene‐carboxylate complex [Cp*2Y(OOCArMe)] (Cp*=C5Me5, ArMe=C6H2Me3‐2,4,6) was synthesized as a spectroscopically versatile model system for investigating the reactivity of alkylaluminum hydrides towards rare‐earth‐metal carboxylates. Equimolar reactions with bis‐neosilylaluminum hydride and dimethylaluminum hydride gave adduct complexes of the general formula [Cp*2Y(μ‐OOCArMe)(μ‐H)AlR2] (R=CH2SiMe3, Me). The use of an excess of the respective aluminum hydride led to the formation of product mixtures, from which the yttrium‐aluminum‐hydride complex [{Cp*2Y(μ‐H)AlMe2(μ‐H)AlMe2(μ‐CH3)}2] could be isolated, which features a 12‐membered‐ring structure. The adduct complexes [Cp*2Y(μ‐OOCArMe)(μ‐H)AlR2] display identical1J(Y,H) coupling constants of 24.5 Hz for the bridging hydrido ligands and similar89Y NMR shifts ofδ=−88.1 ppm (R=CH2SiMe3) andδ=−86.3 ppm (R=Me) in the89Y DEPT45 NMR experiments.
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