Probing supramolecular assembly and charge carrier dynamics toward enhanced photocatalytic hydrogen evolution in 2D graphitic carbon nitride nanosheets
Probing supramolecular assembly and charge carrier dynamics toward enhanced photocatalytic hydrogen evolution in 2D graphitic carbon nitride nanosheets
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探索超分子组装和载流子动力学，以增强二维石墨氮化碳纳米片中的光催化析氢
DOI：
10.1016/j.apcatb.2019.117867
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发表时间：
2019-11
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Yang Xiaofei
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Zhao Chengxiao;Chen Zupeng;Xu Jingsan;Liu Qinqin;Xu Hui;Tang Hua;Li Guisheng;Jiang Yan;Qu Feiqiang;Lin Zixia;Yang Xiaofei
二维石墨氮化碳（2D g-C3N4）纳米结构由于其在太阳能-燃料转换中具有良好的光活性特性，近年来一直是大量研究的焦点。然而，二维g- c3n4纳米材料的合成仍然是一个重大的挑战。本文通过超分子化学方法成功合成了二维g- c3n4纳米片。二维g- c3n4纳米结构不仅提高了可见光捕获性能，而且为改进析氢反应（HER）提供了更多的催化位点。更重要的是，我们描述了利用超快光谱结合原位电子自旋共振（ESR）表征关于电荷和能量转移动力学的实验结果。机理研究表明，引入苯取代的三聚氰胺基序可以显著加速光电载流子的电子空穴分离，抑制光电载流子的复合。通过对g-C3N4的表面和形态进行工程设计，可以定制载流子分离动力学，这有利于提高太阳能光催化HER效率。
Two-dimensional graphitic carbon nitride (2D g-C3N4) nanostructures have been the focus of substantial research interest recently owing to their promising photoactive properties for use in solar-to-fuel conversion. However, the synthesis of 2D g-C3N4nanomaterials remains a significant challenge. Here we successfully synthesized 2D g-C3N4nanosheets via a supramolecular chemistry approach. 2D g-C3N4nanostructures not only enhance the visible light-harvesting property but also provide more catalytic sites for improved hydrogen evolution reaction (HER). More importantly, we describe experimental findings concerning the dynamics of charge and energy transfer by using ultrafast spectroscopy in combination with in-situ electron spin resonance (ESR) characterization. The mechanistic investigation reveals that the introduction of a benzene-substituted melamine motif can remarkably accelerate the electron-hole separation and suppress the recombination of photogenerated charge carriers. The carrier separation dynamics is expected to be tailored by engineering the surface and morphology of g-C3N4, which favors enhanced solar photocatalytic HER efficiency.
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