Suppressed blinking and auger recombination in near-infrared type-II InP/CdS nanocrystal quantum dots.
Suppressed blinking and auger recombination in near-infrared type-II InP/CdS nanocrystal quantum dots.
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在近红外II INP/CDS纳米晶量点中抑制眨眼和螺旋钻的重组。
DOI：
10.1021/nl302453x
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发表时间：
2012-11-14
期刊：
影响因子：
10.8
通讯作者：
Hollingsworth JA
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Dennis AM;Mangum BD;Piryatinski A;Park YS;Hannah DC;Casson JL;Williams DJ;Schaller RD;Htoon H;Hollingsworth JA
首次报道了近红外和 II 型纳米晶体量子点 (NQD) 的非闪烁激子发射。为了在单点水平上实现这种不同寻常的稳定性，合成了新型 InP/CdS 核/壳 NQD，具有一定的壳厚度（~1-11 单层 CdS）。系综光谱测量（光致发光峰位置和辐射寿命）和电子结构计算确定了这些异质结构 NQD 中从 I 型到 II 型能带排列的转变。更重要的是，单 NQD 研究揭示了眨眼抑制的明确证据，这种抑制并不强烈依赖于壳厚度，而光漂白和双激子寿命则与壳厚度呈明显趋势。具体来说，最厚的壳结构获得了非常长的双激子寿命（高达 >7 ns），表明非辐射俄歇复合受到显着抑制。这个新系统表明，电子结构和壳层厚度可以一起使用，以实现对关键单点和整体 NQD 光物理性质的控制。
Non-blinking excitonic emission from near-infrared and type-II nanocrystal quantum dots (NQDs) is reported for the first time. To realize this unusual degree of stability at the single-dot level, novel InP/CdS core/shell NQDs were synthesized for a range of shell thicknesses (~1–11 monolayers of CdS). Ensemble spectroscopy measurements (photoluminescence peak position and radiative lifetimes) and electronic structure calculations established the transition from type-I to type-II band alignment in these heterostructured NQDs. More significantly, single-NQD studies revealed clear evidence for blinking suppression that was not strongly shell-thickness dependent, while photobleaching and biexciton lifetimes trended explicitly with extent of shelling. Specifically, very long biexciton lifetimes—up to >7 ns—were obtained for the thickest-shell structures, indicating dramatic suppression of non-radiative Auger recombination. This new system demonstrates that electronic structure and shell thickness can be employed together to effect control over key single-dot and ensemble NQD photophysical properties.
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