Improved electrochemical conversion of CO(2) to multicarbon products by using molecular doping.
Improved electrochemical conversion of CO(2) to multicarbon products by using molecular doping.
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通过使用分子掺杂改进 CO2 向多碳产品的电化学转化
DOI：
10.1038/s41467-021-27456-5
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发表时间：
2021-12-10
影响因子：
16.6
通讯作者：
Voiry D
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Wu H;Li J;Qi K;Zhang Y;Petit E;Wang W;Flaud V;Onofrio N;Rebiere B;Huang L;Salameh C;Lajaunie L;Miele P;Voiry D
通过电化学还原反应将二氧化碳转化为理想的多碳产品有望实现循环碳经济。在这里，我们报道了一种策略，在双金属银-铜催化剂的表面修饰芳香族杂环，如噻二唑和三氮唑衍生物，以提高二氧化碳转化为碳氢分子。通过拉曼光谱和X-射线吸收光谱结合电催化测量和产物分析，我们发现官能团的吸电子性质使反应路径朝向C2+物种(乙醇和乙烯)的生成，并通过调节催化剂表面铜原子的电子态来提高反应速度。结果表明，在比电流密度为261.4 mA cm≈2的情况下，我们获得了高达80%的C2+形成的法拉第效率和20.3%的全电池能量效率−2。
The conversion of CO2 into desirable multicarbon products via the electrochemical reduction reaction holds promise to achieve a circular carbon economy. Here, we report a strategy in which we modify the surface of bimetallic silver-copper catalyst with aromatic heterocycles such as thiadiazole and triazole derivatives to increase the conversion of CO2 into hydrocarbon molecules. By combining operando Raman and X-ray absorption spectroscopy with electrocatalytic measurements and analysis of the reaction products, we identified that the electron withdrawing nature of functional groups orients the reaction pathway towards the production of C2+ species (ethanol and ethylene) and enhances the reaction rate on the surface of the catalyst by adjusting the electronic state of surface copper atoms. As a result, we achieve a high Faradaic efficiency for the C2+ formation of ≈80% and full-cell energy efficiency of 20.3% with a specific current density of 261.4 mA cm−2 for C2+ products.
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影响因子：
3.7
作者：
Gunathunge, Charuni M.;Li, Xiang;Waegele, Matthias M.
通讯作者：
Waegele, Matthias M.
DOI：
10.1073/pnas.1612106114
发表时间：
2017-02-21
影响因子：
11.1
作者：
Cheng, Tao;Xiao, Hai;Goddard, William A., III
通讯作者：
Goddard, William A., III
DOI：
10.1073/pnas.1701405114
发表时间：
2017-06-27
影响因子：
11.1
作者：
Favaro, Marco;Xiao, Hai;Crumlin, Ethan J.
通讯作者：
Crumlin, Ethan J.
DOI：
10.1073/pnas.1802256115
发表时间：
2018-10-02
影响因子：
11.1
作者：
Chernyshova, Irina, V;Somasundaran, Ponisseril;Ponnurangam, Sathish
通讯作者：
Ponnurangam, Sathish
影响因子：
56.9
作者：
Gu, Jun;Hsu, Chia-Shuo;Hu, Xile
通讯作者：
Hu, Xile