Evidence that Molecules in Molecular Junctions May not Be Subject to the Entire External Perturbation Applied to Electrodes.
Evidence that Molecules in Molecular Junctions May not Be Subject to the Entire External Perturbation Applied to Electrodes.
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分子连接中的分子可能不会受到施加于电极的整个外部扰动的证据
DOI：
10.1021/acs.langmuir.9b03430
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发表时间：
2020
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
I. Bâldea
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
I. Bâldea
形成分子结的分子是否真的受到施加到电极上的整个外部扰动是一个重要的问题，但到目前为止，它还没有得到充分的考虑在文献中。在本文中，我们证明了，在热电测量中应用的电极之间的温差Δ Tmolec中，分子仅感受到明显较小的温差（ΔTmolec< Δ Δ Tmoltr）。换句话说，金属-分子界面处的温度下降是相当大的。我们的理论分析，以解决这个问题的基本重要性，表面科学是基于实验数据收集，通过紫外光电子能谱，过渡电压谱，和塞贝克系数测量。目前报道的发现的一个重要的实际后果是，嵌入式分子的前线分子轨道（HOMO或LUMO）相对于从热电势数据推导出的金属费米能级位置的能量对齐-这是经常在目前的分子电子学研究的情况下-是大大高估。这里提出的另一个重要的结果是，不同于指数长度依赖性特征的导电（这是一个指纹的量子隧穿），热传导通过所考虑的分子（oligophenylene硫醇和烷烃硫醇）表现出长度依赖性与经典物理兼容。
Whether molecules forming molecular junctions are really subject to the entire external perturbation applied to electrodes is an important issue, but so far, it has not received adequate consideration in the literature. In this paper, we demonstrate that, out of the temperature difference ΔTelectrbetween electrodes applied in thermopower measurements, molecules only feel a significantly smaller temperature difference (ΔTmolec< ΔTelectr). Rephrasing, temperature drops at metal–molecule interfaces are substantial. Our theoretical analysis to address this problem of fundamental importance for surface science is based on experimental data collected via ultraviolet photoelectron spectroscopy, transition voltage spectroscopy, and Seebeck coefficient measurements. An important practical consequence of the presently reported finding is that the energetic alignment of the frontier molecular orbital (HOMO or LUMO) of the embedded molecules with respect to the metallic Fermi level position deduced from thermopower data—and this is frequently the case in current studies of molecular electronics—is substantially overestimated. Another important result presented here is that, unlike the exponential length dependence characterizing electric conduction (which is a fingerprint for quantum tunneling), thermal conduction through the molecules considered (oligophenylene thiols and alkane thiols) exhibits a length dependence compatible with classical physics.
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影响因子：
15
作者：
Zuoti Xie;I. Bâldea;A. Demissie;Christopher E. Smith;Yanfei Wu;G. Haugstad;C. Frisbie
通讯作者：
Zuoti Xie;I. Bâldea;A. Demissie;Christopher E. Smith;Yanfei Wu;G. Haugstad;C. Frisbie
纳米电子学：分子视角
DOI：
--
发表时间：
2016
期刊：
影响因子：
--
作者：
Avik W. Ghosh
通讯作者：
Avik W. Ghosh
影响因子：
17.1
作者：
Zuoti Xie;I. Bâldea;S. Oram;Christopher E. Smith;C. Frisbie
通讯作者：
Zuoti Xie;I. Bâldea;S. Oram;Christopher E. Smith;C. Frisbie
影响因子：
6.7
作者：
Baldea, Ioan
通讯作者：
Baldea, Ioan
影响因子：
3.4
作者：
Baldea, Ioan
通讯作者：
Baldea, Ioan