Stable and ordered amide frameworks synthesised under reversible conditions which facilitate error checking.
Stable and ordered amide frameworks synthesised under reversible conditions which facilitate error checking.
复制标题
DOI：
10.1038/s41467-017-01423-5
复制
发表时间：
2017-10-24
影响因子：
16.6
通讯作者：
Rosseinsky MJ
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Stewart D;Antypov D;Dyer MS;Pitcher MJ;Katsoulidis AP;Chater PA;Blanc F;Rosseinsky MJ
共价有机骨架（COFs）是一种具有长程有序性的网络聚合物，其性质可以通过等网格化学方法进行调节。从强键制备COF是具有挑战性的，因为网络的不可逆快速形成产生具有锁定无序的无定形材料。键形成的可逆性对于生成有序网络是必不可少的，因为它允许错误检查，允许网络结晶，因此在常规低温键形成条件下不可逆的候选网络形成化学物质（如酰胺）尚未得到充分探索。在这里，我们表明，我们可以制备二维和三维的共价酰胺框架（CAFs）的非晶聚酰胺网络聚合物的失透使用高温和高压的反应条件。通过这种方式，我们已经获得了可逆的酰胺键形成，使结晶秩序的发展。这种策略允许直接合成几乎不可逆的有序酰胺网络，这些网络在热以及强酸性和碱性水解条件下都是稳定的。共价有机框架中不可逆键的形成导致无定形材料。在这里，作者表明，结晶和超稳定的共价酰胺框架可以通过非晶聚酰胺网络的失透来获得。
Covalent organic frameworks (COFs) are network polymers with long-range positional order whose properties can be tuned using the isoreticular chemistry approach. Making COFs from strong bonds is challenging because irreversible rapid formation of the network produces amorphous materials with locked-in disorder. Reversibility in bond formation is essential to generate ordered networks, as it allows the error-checking that permits the network to crystallise, and so candidate network-forming chemistries such as amide that are irreversible under conventional low temperature bond-forming conditions have been underexplored. Here we show that we can prepare two- and three-dimensional covalent amide frameworks (CAFs) by devitrification of amorphous polyamide network polymers using high-temperature and high-pressure reaction conditions. In this way we have accessed reversible amide bond formation that allows crystalline order to develop. This strategy permits the direct synthesis of practically irreversible ordered amide networks that are stable thermally and under both strong acidic and basic hydrolytic conditions. Irreversible bond formation in covalent organic frameworks leads to amorphous materials. Here, the authors show that crystalline and ultra-stable covalent amide frameworks can be accessed by devitrification of amorphous polyamide networks.
登录
查看更多内容
具有三角形拓扑结构的晶体超明极共价有机框架的合理设计。
影响因子：
16.6
作者：
Dalapati S;Addicoat M;Jin S;Sakurai T;Gao J;Xu H;Irle S;Seki S;Jiang D
通讯作者：
Jiang D
影响因子：
--
作者：
Hassan HH;Elhusseiny AF;Elkony YM;Mansour el-SM
通讯作者：
Mansour el-SM
微孔结晶共价有机骨架纳米纤维的溶剂热合成及其比色纳米杂化结构
影响因子：
9.5
作者：
Huang, Wei;Jiang, Yi;Liu, Xikui
通讯作者：
Liu, Xikui
DOI：
10.1107/s0108767306034635
发表时间：
2006-11-01
影响因子：
1.8
作者：
Kodama, Katsuaki;Iikubo, Satoshi;Shamoto, Shin-ichi
通讯作者：
Shamoto, Shin-ichi
影响因子：
21.8
作者：
Xu, Hong;Gao, Jia;Jiang, Donglin
通讯作者：
Jiang, Donglin