Direct observation of ultrafast exciton localization in an organic semiconductor with soft X-ray transient absorption spectroscopy.
Direct observation of ultrafast exciton localization in an organic semiconductor with soft X-ray transient absorption spectroscopy.
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DOI：
10.1038/s41467-022-31008-w
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发表时间：
2022-06-14
影响因子：
16.6
通讯作者：
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
有机半导体中激子的局域化动力学影响这些材料中电荷转移和分离的效率。在这里，我们应用时间分辨X射线吸收光谱跟踪光致动力学的一个典型的结晶共轭聚合物：聚（3-己基噻吩）（P3 HT）通常用于太阳能电池设备。π→π* 跃迁是太阳能转换的第一步，用15 fs光脉冲泵浦，并通过碳K边的阿秒软X射线脉冲探测动力学。我们观察到X射线光谱签名的初始热激子状态，表明它是离域多个聚合物链。这经历了一个快速的演变上的子50 fs的时间尺度，可以直接与冷却和本地化，以形成一个本地化的激子或极化子对。对超快激子动力学的详细了解对于提高有机光捕获器件的效率至关重要。在这里，作者使用时间分辨软X射线吸收光谱法在有机半导体中跟踪子50 fs时间尺度上的激子本地化。
The localization dynamics of excitons in organic semiconductors influence the efficiency of charge transfer and separation in these materials. Here we apply time-resolved X-ray absorption spectroscopy to track photoinduced dynamics of a paradigmatic crystalline conjugated polymer: poly(3-hexylthiophene) (P3HT) commonly used in solar cell devices. The π→π* transition, the first step of solar energy conversion, is pumped with a 15 fs optical pulse and the dynamics are probed by an attosecond soft X-ray pulse at the carbon K-edge. We observe X-ray spectroscopic signatures of the initially hot excitonic state, indicating that it is delocalized over multiple polymer chains. This undergoes a rapid evolution on a sub 50 fs timescale which can be directly associated with cooling and localization to form either a localized exciton or polaron pair. A detailed understanding of ultrafast exciton dynamics is crucial for improving the efficiency of organic light-harvesting-devices. Here, the authors track exciton localization on a sub-50 fs timescale in an organic semiconductor using time resolved soft x-ray absorption spectroscopy.
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Burghardt, Irene
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