Optimal control of mode-selective femtochemistry in multidimensional systems
Optimal control of mode-selective femtochemistry in multidimensional systems
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多维系统中模式选择性飞秒化学的优化控制
DOI：
10.1103/physreva.76.031405
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发表时间：
2007
影响因子：
2.9
通讯作者：
V. Bonačić‐Koutecký
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
R. Mitrić;V. Bonačić‐Koutecký
我们提出了一种策略，在多维系统的基础上结合半经典维格纳分布方法与直接量子化学分子动力学（MD）的“在飞”的基态动力学的最佳控制。这使得人们可以处理所有的自由度，而不需要预先计算的全球势能面。我们证明了我们的理论程序的范围内的两个原型系统代表刚性对称分子（Na{sub 3}F）和灵活的生物分子与低频模式（甘氨酸）。我们表明，基态异构化过程可以选择性地驱动超短激光脉冲具有不同的形状，这是原型系统的特点。因此，我们的方法打开了控制生物分子功能的前景。此外，分配的基础过程的脉冲形状的基础上MD允许使用最优控制作为分析的工具。
We present a strategy for optimal control of the ground-state dynamics in multidimensional systems based on a combination of the semiclassical Wigner distribution approach with direct quantum chemical molecular dynamics (MD) 'on the fly'. This allows one to treat all degrees of freedom without the need for precalculation of global potential energy surfaces. We demonstrate the scope of our theoretical procedure on two prototype systems representing rigid symmetrical molecules (Na{sub 3}F) and flexible biomolecules with low-frequency modes (glycine). We show that the ground-state isomerization process can be selectively driven by ultrashort laser pulses with different shapes which are characteristic of the prototype systems. Thus, our method opens perspectives for control of the functionality of biomolecules. Moreover, assignment of the underlying processes to pulse shapes based on MD allows one to use optimal control as a tool for analysis.