Inversion symmetry and bulk Rashba effect in methylammonium lead iodide perovskite single crystals.
Inversion symmetry and bulk Rashba effect in methylammonium lead iodide perovskite single crystals.
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DOI：
10.1038/s41467-018-04212-w
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发表时间：
2018-05-08
影响因子：
16.6
通讯作者：
Bernardi M
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Frohna K;Deshpande T;Harter J;Peng W;Barker BA;Neaton JB;Louie SG;Bakr OM;Hsieh D;Bernardi M
甲基铵碘化铅钙钛矿（MAPbI 3）具有长的电荷载流子寿命，这与其在太阳能电池中的高效率有关。然而，这些不寻常的载体动力学的机制还没有完全理解。一个主要的假设，在这项工作中被推翻，是一个大的，静态体Rashba效应减缓载流子复合。在这里，使用二次谐波产生的旋转各向异性测量MAPbI 3晶体，我们证明了四重MAPbI 3的体结构是中心对称的I4/mcm空间群。我们的计算表明，一个显着的Rashba分裂的能带结构需要一个非中心对称的碘化铅框架，而不正确的结构弛豫是负责先前预测的大Rashba效应。小的Rashba分裂使我们能够计算出与实验非常一致的有效质量。我们的研究结果排除了大量MAPbI 3中存在的大的静态Rashba效应，并且我们的测量没有发现动态Rashba效应的证据。混合钙钛矿太阳能电池的高性能引起了人们的极大关注，但其潜在机制的性质仍不清楚。Frohna等人表明甲基铵碘化铅钙钛矿是中心对称的，使之前对大体积Rashba效应的预测无效。
Methylammonium lead iodide perovskite (MAPbI3) exhibits long charge carrier lifetimes that are linked to its high efficiency in solar cells. Yet, the mechanisms governing these unusual carrier dynamics are not completely understood. A leading hypothesis—disproved in this work—is that a large, static bulk Rashba effect slows down carrier recombination. Here, using second harmonic generation rotational anisotropy measurements on MAPbI3 crystals, we demonstrate that the bulk structure of tetragonal MAPbI3 is centrosymmetric with I4/mcm space group. Our calculations show that a significant Rashba splitting in the bandstructure requires a non-centrosymmetric lead iodide framework, and that incorrect structural relaxations are responsible for the previously predicted large Rashba effect. The small Rashba splitting allows us to compute effective masses in excellent agreement with experiment. Our findings rule out the presence of a large static Rashba effect in bulk MAPbI3, and our measurements find no evidence of dynamic Rashba effects. The high performance of hybrid perovskite solar cells has attracted significant attention but the nature of the underlying mechanisms remains unclear. Frohna et al. show methylammonium lead iodide perovskite is centrosymmetric, invalidating previous predictions of a large bulk Rashba effect.
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DOI：
10.1107/s0567740872007976
发表时间：
1972-01-01
期刊：
ACTA CRYSTALLOGRAPHICA SECTION B-STRUCTURAL SCIENCE
影响因子：
--
作者：
GLAZER, AM
通讯作者：
GLAZER, AM
影响因子：
5.7
作者：
Etienne, Thibaud;Mosconi, Edoardo;De Angelis, Filippo
通讯作者：
De Angelis, Filippo
影响因子：
15
作者：
Kojima, Akihiro;Teshima, Kenjiro;Miyasaka, Tsutomu
通讯作者：
Miyasaka, Tsutomu
影响因子：
8.6
作者：
He, Yuping;Galli, Giulia
通讯作者：
Galli, Giulia
影响因子：
17.1
作者：
Kepenekian, Mikael;Robles, Roberto;Even, Jacky
通讯作者：
Even, Jacky