Conical Intersections Induced by Quantum Light: Field-Dressed Spectra from the Weak to the Ultrastrong Coupling Regimes.
Conical Intersections Induced by Quantum Light: Field-Dressed Spectra from the Weak to the Ultrastrong Coupling Regimes.
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量子光引起的圆锥形相交：从弱耦合到超强耦合体系的现场修饰光谱
DOI：
10.1021/acs.jpclett.8b02609
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发表时间：
2018
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Á. Vibók
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
T. Szidarovszky;G. J. Halász;A. G. Császár;L. S. Cederbaum;Á. Vibók
在频率与分子中的电子激发共振的经典激光场中，目前已知的锥形相交是由光场诱导的，称为光致锥形相交。随着光学腔变得可以使用，问题出现了，它们的量子化模式是否也会导致LICI的出现。建立了研究这种量子光中硅原子的LICI的理论框架。研究了腔内修饰态的本征值谱，着重研究了用弱探测脉冲测量的Na2分子的吸收光谱，即修饰态之间的跃迁。详细研究了光谱与腔内光-物质耦合强度和腔模频率的关系。计算结果表明，LiLi的出现引起了很强的非绝热效应。
In classical laser fields with frequencies resonant with the electronic excitation in molecules, it is by now known that conical intersections are induced by the field and are called light-induced conical intersections (LICIs). As optical cavities have become accessible, the question arises whether their quantized modes could also lead to the appearance of LICIs. A theoretical framework is formulated for the investigation of LICIs of diatomics in such quantum light. The eigenvalue spectrum of the dressed states in the cavity is studied, putting particular emphasis on the investigation of absorption spectra of the Na2molecule, that is, on the transitions between dressed states, measured by employing a weak probe pulse. The dependence of the spectra on the light–matter coupling strength in the cavity and on the frequency of the cavity mode is studied in detail. The computations demonstrate strong nonadiabatic effects caused by the appearing LICI.
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