Thermal and diffusional properties of (Th,Np)O2 and (U,Np)O2 mixed oxides
Thermal and diffusional properties of (Th,Np)O2 and (U,Np)O2 mixed oxides
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(Th,Np)O2 和 (U,Np)O2 混合氧化物的热性能和扩散性能
DOI：
10.1016/j.jnucmat.2019.04.039
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发表时间：
2019
影响因子：
3.1
通讯作者：
Ghosh P
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Ghosh P
采用分子动力学（MD）模拟方法研究了Th 1-xNpxO 2和U1-xNpxO 2混合氧化物（MOX）的热膨胀、热导率和扩散特性。随着NpO 2浓度的增加，Th 1-xNpxO 2 MOX的线性热膨胀系数（LTEC）增大，而U1-xNpxO 2 MOX的线性热膨胀系数减小。在U1-xNpxO 2的热导率的退化被预测为远不如Th 1-xNpxO 2显着，因为缺陷声子散射是不太明显的U1-xNpxO 2。在750-1000 K温度范围内，在ThO 2中添加6.25原子%的NpO 2使ThO 2的热导率降低24.0-12.5%，而在UO 2中添加高达50原子%的NpO 2仅使热导率降低13- 2.3%。已经推导出的分析表达式，描述了预测的晶格参数和热导率在整个温度和组成范围。与ThO 2相比，UO 2和NpO 2中的氧扩散率更高。随着Th 4+或U 4+加入到NpO 2中，由于Th 4+或U 4+的较大离子半径引起的迁移势垒增加，扩散率降低。在ThO 2或UO 2中加入Np 4+后，由于氧空位优先靠近Np 4+而降低了氧的扩散，尽管由于Np 4+的尺寸较小而降低了迁移势垒。我们的MD计算的结合能的氧空位可以与孤立的氧Frenkel对缺陷的能量（O-FPisolated）的个别锕系氧化物使用相同的原子间势集计算。此外，分子动力学计算的氧空位结合能与密度泛函理论计算的结果一致。
Molecular dynamics (MD) simulations were performed to determine thermal expansion, thermal conductivity and diffusional properties of Th1-xNpxO2and U1-xNpxO2mixed oxides (MOX). The linear thermal expansion coefficient (LTEC) of Th1-xNpxO2MOX increases with NpO2concentration, while that of U1-xNpxO2MOX decreases. The degradation of thermal conductivity in U1-xNpxO2is predicted to be far less significant compared to Th1-xNpxO2because defect-phonon scattering is less pronounced in U1-xNpxO2. Addition of 6.25 atom% NpO2in ThO2degrades the thermal-conductivity of ThO2by 24.0–12.5% in the 750–1000 K temperature range whereas up to 50 atom% NpO2doping in UO2degrades the thermal-conductivity only by 13–2.3%. Analytical expressions have been derived that describe the predicted lattice parameters and thermal conductivities over the full temperature and compositional ranges. Oxygen diffusivity is higher in UO2and NpO2compared to ThO2. With the addition of Th4+or U4+to NpO2, the diffusivity decreases due to the increase in the migration barriers caused by the larger ionic radius of Th4+or U4+. The addition of Np4+to ThO2or UO2decreases oxygen diffusion due to the preference for the oxygen vacancy to be adjacent to Np4+, even though the migration barriers decrease due to the smaller size of Np4+. Our MD calculated binding energies of the oxygen vacancy can be correlated with the isolated oxygen Frenkel pair defect energies (O-FPisolated) of individual actinide oxides calculated using same interatomic potential set. Moreover, MD calculated oxygen vacancy binding energy is consistent with that calculated using density functional theory.
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