Exciton transfer free energy from Car-Parrinello molecular dynamics.
Exciton transfer free energy from Car-Parrinello molecular dynamics.
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Car-Parrinello 分子动力学中的激子转移自由能
DOI：
10.1039/c9cp06419b
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发表时间：
2020
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
N. L. Doltsinis
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
C. Schwermann;N. L. Doltsinis
提出了一种计算方法，该方法允许在从头分子动力学 (AIMD) 模拟框架内计算激子转移过程的自由能分布，对电子和核自由度进行采样。为了实现这一点，对最大局域万尼尔轨道的中心施加约束势。由此产生的量子力学轨道力通过分析得出并在 AIMD 程序中实现。与经典的伞式采样技术类似，这些约束用于通过沿着合适的反应坐标增量移动与电子空穴对相对应的万尼尔中心来控制激子转移。新方法用于研究两个堆叠的五（3-甲基噻吩）分子之间的激子转移作为分子间距离的函数。根据所得的自由能分布，估计了激子转移速率和扩散常数，这被证明与实验结果一致。
A computational approach is presented which allows the calculation of free energies profiles for exciton transfer processes within the framework of ab initio molecular dynamics (AIMD) simulations, sampling both the electronic and the nuclear degrees of freedom. To achieve this, restraining potentials are imposed on the centres of maximally localized Wannier orbitals. The resulting quantum-mechanical orbital forces are derived analytically and implemented in an AIMD program. In analogy to classical umbrella sampling techniques, these restraints are used to control an exciton transfer by incrementally moving the Wannier centres corresponding to the electron–hole pair along a suitable reaction coordinate. The new method is applied to study exciton transfer between two stacked penta(3-methylthiophene) molecules as a function of intermolecular distance. From the resulting free energy profiles, exciton transfer rates and diffusion constants are estimated, which prove to be in line with experimental results.
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