Quantitative Structure-Based Prediction of Electron Spin Decoherence in Organic Radicals.
Quantitative Structure-Based Prediction of Electron Spin Decoherence in Organic Radicals.
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DOI：
10.1021/acs.jpclett.0c00768
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发表时间：
2020-05-07
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Stoll S
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Canarie ER;Jahn SM;Stoll S
顺磁分子中电子自旋的退相干限制了电子顺磁共振（EPR）光谱学的灵敏度和分辨率，并且它代表了利用顺磁分子作为量子信息器件的量子比特构建块的挑战。传统上，电子自旋退相干被建模为由具有唯象速率常数的外部动态随机过程驱动。在这里，我们表明，冷冻水溶液中的有机自由基的电子自旋退相干行为可以定量预测从分子结构和溶剂化几何使用完全确定性的量子模型与静态自旋哈密顿，包括核-核耦合。我们对两个氮氧自由基和一个三苯甲基自由基进行了实验和模拟，它们在60 K以下的退相干时间尺度为4-5 μs。我们发现，在12 π内的原子核有助于退相干，其中来自电子自旋4-7 π的质子的影响最强。
The decoherence of electron spins in paramagnetic molecules limits sensitivity and resolution in electron paramagnetic resonance (EPR) spectroscopy, and it represents a challenge for utilizing paramagnetic molecules as qubit building blocks for quantum information devices. Traditionally, electron spin decoherence is modeled as driven by an external dynamic stochastic process with a phenomenological rate constant. Here, we show that the electron spin decoherence behavior of organic radicals in frozen aqueous solution can be quantitatively predicted from just molecular structure and solvation geometry using a fully deterministic quantum model with a static spin Hamiltonian that includes nucleus-nucleus couplings. We present experiments and simulations on two nitroxide radicals and one trityl radical, which have decoherence time scales of 4-5 μs below 60 K. We show that nuclei within 12 Å contribute to decoherence, with the strongest impact from protons 4-7 Å from the electron spin.
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