Controlling the Dynamics of Three Electron Spin Qubits in a Donor–Acceptor–Radical Molecule Using Dielectric Environment Changes
Controlling the Dynamics of Three Electron Spin Qubits in a Donor–Acceptor–Radical Molecule Using Dielectric Environment Changes
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利用介电环境变化控制供体-受体-自由基分子中三个电子自旋量子位的动力学
DOI：
10.1021/acs.jpclett.1c00077
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发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
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通讯作者：
Wasielewski, Michael R.
中科院分区：
文献类型：
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作者：
Mao, Haochuan;Young, Ryan M.;Krzyaniak, Matthew D.;Wasielewski, Michael R.
光生纠缠电子自旋对提供了分子量子比特的多功能来源。本文研究了一种共价给体-受体-自由基分子D-A-R·的自旋相关动力学，其中给体（D）为过氧杂蒽（PXX），受体（A）为均苯四甲酸酰亚胺（PI），自由基（R·）为α，γ-双二亚苯基-β-苯基烯丙基（BDPA）.在140 K和105 K下，在丁腈/丙腈和丁腈溶液中，D-A-R·中D的选择性光激发导致D-A-R·→ D·+-1（A·--R·）和D·+-3（A·--R·）的自旋选择性反应。随后在140 K时，D·+-1（A·--R·）→ D·+-A-R-，而D·+-3（A·--R·）→ D-A-R·。而在105 K时，D·+-3（A·--R·）→3*D-A-R·和D-A-R·.时间分辨EPR谱表明3 *D-A-R·是高度自旋极化的，其中二重态-四重态流形中的三个~（em）= ±1/2自旋子能级被选择性地布居。这些结果表明介电环境控制在同一分子中的不同自旋状态。
Photogenerated entangled electron spin pairs provide a versatile source of molecular qubits. Here, we examine the spin-dependent dynamics of a covalent donor–acceptor–radical molecule, D-A-R•, where the donor chromophore (D) isperi-xanthenoxanthene (PXX), the acceptor (A) is pyromellitimide (PI), and the radical (R•) is α,γ-bisdiphenylene-β-phenylallyl (BDPA). Selective photoexcitation of D within D-A-R•in butyronitrile/propionitrile at 140 K and butyronitrile at 105 K results in the spin-selective reactions D-A-R•→ D•+-1(A•–-R•) and D•+-3(A•–-R•). Subsequently, at 140 K, D•+-1(A•–-R•) → D•+-A-R–, whereas D•+-3(A•–-R•) → D-A-R•. In contrast, at 105 K, D•+-3(A•–-R•) →3*D-A-R•and D-A-R•. Time-resolved EPR spectroscopy shows that3*D-A-R•is highly spin-polarized, where thems= ±1/2 spin sublevels of the doublet–quartet manifolds are selectively populated. These results demonstrate dielectric environment control over different spin states in the same molecule.