Function-oriented design of robust metal cocatalyst for photocatalytic hydrogen evolution on metal/titania composites.
Function-oriented design of robust metal cocatalyst for photocatalytic hydrogen evolution on metal/titania composites.
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用于金属/二氧化钛复合材料光催化析氢的稳健金属助催化剂的功能导向设计
DOI：
10.1038/s41467-020-20464-x
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发表时间：
2021-01-08
影响因子：
16.6
通讯作者：
Gong XQ
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Wang D;Gong XQ
虽然催化剂的精确设计是催化的最终目标之一，但实用的策略往往达不到要求，尤其是对于复杂的光催化过程。本文以析氢反应为例，介绍了一种采用现场库仑修正和/或混合泛函的密度泛函理论计算方法设计二氧化钛负载金属助催化剂的理论方法。该方法首先明确了金属/二氧化钛复合金属层在光催化HER中各自的功能，包括电子转移和表面催化两个方面，然后通过寻找合适的候选者进行面向功能的优化。用这种方法，我们成功地确定并验证了双金属催化剂铂/Rh/二氧化钛和铂/铜/二氧化钛是传统的铂/二氧化钛的有力替代品。正确的金属类型以及正确的堆叠顺序被证明是提高性能的关键。此外，我们初步确定隧道势垒高度是金属/氧化物催化剂光催化中重要的电子转移过程的有效描述。我们相信，这项研究将推动光催化剂设计的前沿，朝着更高的水分解效率迈进。
While the precise design of catalysts is one of ultimate goals in catalysis, practical strategies often fall short, especially for complicated photocatalytic processes. Here, taking the hydrogen evolution reaction (HER) as an example, we introduce a theoretical approach for designing robust metal cocatalysts supported on TiO2using density functional theory calculations adopting on-site Coulomb correction and/or hybrid functionals. The approach starts with clarifying the individual function of each metal layer of metal/TiO2composites in photocatalytic HER, covering both the electron transfer and surface catalysis aspects, followed by conducting a function-oriented optimization via exploring competent candidates. With this approach, we successfully determine and verify bimetallic Pt/Rh/TiO2and Pt/Cu/TiO2catalysts to be robust substitutes for conventional Pt/TiO2. The right metal type as well as the proper stacking sequence are demonstrated to be key to boosting performance. Moreover, we tentatively identify the tunneling barrier height as an effective descriptor for the important electron transfer process in photocatalysis on metal/oxide catalysts. We believe that this study pushes forward the frontier of photocatalyst design towards higher water splitting efficiency.
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