Sulfate-Promoted Higher Alcohol Synthesis from CO2 Hydrogenation
Sulfate-Promoted Higher Alcohol Synthesis from CO2 Hydrogenation
复制标题
硫酸盐促进 CO2 加氢合成高级醇
DOI：
10.1021/acssuschemeng.2c02743
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发表时间：
2022-06
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Guoliang Liu
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Yanqiu Wang;Xinxin Zhang;Xinlin Hong;Guoliang Liu
硫磺通常被认为是许多工业反应的催化剂毒药。由于越来越多的研究也报道了硫酸盐可以作为某些反应的促进剂，因此硫酸盐对催化剂的影响应该受到严格的对待。在这里，我们报道了硫酸盐物种在典型的KCuFe基催化剂上对CO2加氢合成低碳醇(HAS)的促进作用。结果表明，硫酸盐修饰可以调节CO的加氢能力和非解离活化的平衡，从而优化了CO2加氢制高级醇的反应网络。经过优化，适量的S掺杂(0.6wt%)的0.6S-KCFZ催化剂在320℃、5 Mpa、3 L gCAT-1h-1的反应条件下表现出22.9%的HA选择性和50.7mggCAT-1h-1的活性。此外，基于反应耦合策略，我们将0.6s-KCFZ与CuZnAlZr(CO2还原为C1物种)结合起来，得到了具有优良催化性能的多功能催化剂(在空速为12 L gCAT-1h-1时，催化剂的活性为173.9 mg gCAT-1h-1)。这项工作为深入了解CO2加氢HAS的硫酸盐修饰提供了一个独特的例子。
Sulfur is usually regarded as a catalyst poison for many industrial reactions. Since an increasing number of studies have also reported that sulfate can serve as a promoter for certain reactions, the effects of sulfate on catalysts should be critically treated. Herein, we report a promotion effect of sulfate species on higher alcohol synthesis (HAS) from CO2hydrogenation over a typical KCuFe-based catalyst. It is found that sulfate modification can regulate the hydrogenation capacity and balance of CO dissociated and nondissociated activation, thus optimizing the reaction network of CO2hydrogenation to higher alcohols. After optimization, the 0.6S-KCFZ catalyst with a moderate S doping (0.6 wt %) displays the HA selectivity of 22.9% and HA STY of 50.7 mg gcat–1h–1under the reaction conditions of 320 °C, 5 MPa, and 3 L gcat–1h–1. Furthermore, based on the reaction coupling strategy, we combined 0.6S-KCFZ with CuZnAlZr (CO2reduction to C1 species) to construct a multifunctional catalyst, which showed a superior HAS catalytic performance (173.9 mg gcat–1h–1at GHSV of 12 L gcat–1h–1). This work provides a distinctive example for the insight of sulfate modification on HAS from CO2hydrogenation.
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影响因子：
12.9
作者：
Qiao Yuan;Yating Gu;Siquan Feng;Xiangen Song;Jiali Mu;Bin Li;Xingju Li;Yutong Cai;Miao Jian
通讯作者：
Qiao Yuan;Yating Gu;Siquan Feng;Xiangen Song;Jiali Mu;Bin Li;Xingju Li;Yutong Cai;Miao Jian
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DOI：
10.1016/j.apcatb.2021.120207
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Hai-jun Guo;Shanggui Li;Fen Peng;Hai-rong Zhang;L. Xiong;Chao Huang;Can Wang;Xin-de Chen
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通讯作者：
K. Bando;K. Soga;K. Kunimori;H. Arakawa