Heteroleptic Aluminum Allyls as Initiators for Lactide Polymerization
Heteroleptic Aluminum Allyls as Initiators for Lactide Polymerization
复制标题
杂配烯丙基铝作为丙交酯聚合引发剂
DOI：
10.1021/acs.organomet.2c00482
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发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
2.8
通讯作者：
Hanusa, Timothy P.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Wenger, Lauren E.;Shawver, Nicholas M.;Brennessel, William W.;Long, Brian K.;Hanusa, Timothy P.
有机铝络合物，其结构式为 [(NHC)AlCl3-nA′n] (NHC = IMes (IMes = 1,3-双(2,4,6-三甲基苯基)咪唑-2-亚基) 或 IDipp (IDipp = 1,3-双(2,6-二异丙基苯基)咪唑-2-亚基)；A′ = [1,3-(SiMe3)2C3H3]−;n= 0–2) 通过溶液或机械化学方法合成。尽管未与[AlA'3]形成NHC加合物，但获得了[(IDipp)AlCl2A']和[(IMes)AlClA'2]，并且X射线晶体学证实了它们在扭曲四面体环境中围绕Al的构造。检查了[(NHC)AlCl3-nA'n]配合物、[AlA'3]和[Al(OiPr)3]（作为参考）通过开环聚合聚合丙交酯以生产聚丙交酯的能力。他们都这样做了，并取得了不同程度的成效。在有机铝物质中，[(NHC)AlCl3] 配合物是非常弱的引发剂，而 [AlA'3] 是最有效的，产生的聚合物分子量高达 49 kDa (Mw)，混合氯/烯丙基配合物介于两者之间。所有引发剂均比 [Al(OiPr)3] 慢。
Organoaluminum complexes with the formula [(NHC)AlCl3-nA′n] (NHC = IMes (IMes = 1,3-bis(2,4,6-trimethylphenyl)imidazol-2-ylidene) or IDipp (IDipp = 1,3-bis(2,6-diisopropylphenyl)imidazol-2-ylidene); A′ = [1,3-(SiMe3)2C3H3]−;n= 0–2) were synthesized either through solution or mechanochemical methods. Although an NHC adduct with [AlA′3] did not form, [(IDipp)AlCl2A′] and [(IMes)AlClA′2] were obtained and X-ray crystallography confirmed their construction around Al in a distorted tetrahedral environment. The [(NHC)AlCl3-nA′n] complexes, [AlA′3], and [Al(OiPr)3] (as a reference) were examined for their ability to polymerizel-lactide via ring-opening polymerization to produce polylactide. All of them did so with varying degrees of effectiveness. Of the organoaluminum species, the [(NHC)AlCl3] complexes were very weak initiators, and [AlA′3] the most effective, producing polymer molecular weights up to 49 kDa (Mw), with the mixed chloro/allyl complexes in between. All initiators were slower than [Al(OiPr)3].
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