D-band frontier: A new hydrogen evolution reaction activity descriptor of Pt single-atom catalysts
D-band frontier: A new hydrogen evolution reaction activity descriptor of Pt single-atom catalysts
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D带前沿：Pt单原子催化剂的一种新的析氢反应活性描述符
DOI：
10.1016/j.jechem.2022.05.012
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发表时间：
2022-05
影响因子：
13.1
通讯作者：
Lizhi Zhang
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Guangming Zhan;Yancai Yao;Fengjiao Quan;Huayu Gu;Xiao Liu;Lizhi Zhang
D带前沿，即Pt单原子[−1.0 eV，1.0 eV中的d带权重，与Pt 1 /TMDs的HER活性相关，这可能是Pt单原子催化剂的新HER描述符。 • 开发了一种新的描述符，即 d 带前沿 ( d f )，用于估计 Pt 单原子催化剂的固有 HER 活性。 • d f 描述符强调了[–1.0 eV、1.0 eV 中的d 带对Pt 单原子催化剂的HER 的贡献。 • d f 与|ΔG H | 完全相关。 TMD 和其他载体（例如 C 3 N 4 、C、MoO 3 和 CoO）上的 Pt 单原子。 • 系统实验证明了所提出的d f 描述符的合理性。析氢反应（HER）对于实现可持续发展和碳中和至关重要，因此需要高效的催化剂，这就需要基础理论来减少试错实验。为了快速筛选 HER 候选物，大多数研究重点关注与 H 吸附吉布斯能 (Δ G H ) 相关的 d 带中心 (ε d )。不幸的是，由于 S 原子 p 态的额外贡献，ε d 规则不适用于过渡金属二硫化物 (Pt 1 /TMDs) 上的 Pt 单原子。在这里，我们通过定义 Pt 单原子 [−1.0 eV, 1.0 eV 能量范围内的 d 能带权重，提出了一种新的 HER 描述符 - d 能带前沿（ d f ）。该 d f 与 Pt 1 /TMDs 的 Δ G H 完全相关，因此完美地描述了构效关系，并得到了系统实验证据的验证。此外，这个 d f 描述符可以扩展到锚定在其他支撑物（例如 C 3 N 4 、C、MoO 3 和 CoO）上的 Pt 单原子，表明其具有良好的通用性。
D-band frontier, the weight of d-band in [−1.0 eV, 1.0 eV of Pt single atoms, is correlated with the HER activities of Pt 1 /TMDs, which may be a new HER descriptor of Pt single-atom catalysts. • A new descriptor, d-band frontier ( d f ), was developed to estimate the intrinsic HER activity of Pt single-atom catalysts. • d f descriptor highlights the contribution of d-band in [–1.0 eV, 1.0 eV to the HER of Pt single-atom catalysts. • d f was exactly correlated with the |ΔG H | of Pt single atoms on TMDs and other supports (e.g., C 3 N 4 , C, MoO 3 , and CoO). • Systematic experiments demonstrated the rationality of the proposed d f descriptor. Hydrogen evolution reaction (HER) is crucial for achieving sustainable development and carbon neutrality, and thus demands efficient catalysts, which necessitates fundamental theory to relieve trial-and-error experiment. To fast screen HER candidates, most studies focus on d-band center ( ε d ) associated with the Gibbs energy of H adsorption (Δ G H ). Unfortunately, ε d rule is not applicable to Pt single atoms on transition metal disulfides (Pt 1 /TMDs) because of the additional contributions from p states of S atom. Here, we propose a new HER descriptor — d-band frontier ( d f ) by defining the weight of d-band in the energy range of [−1.0 eV, 1.0 eV of Pt single atoms. This d f is exactly correlated with the Δ G H of Pt 1 /TMDs, and thus perfectly describes the structure–activity relationship, as validated by systematical experimental evidences. Moreover, this d f descriptor can be extended to Pt single atoms anchored on other supports (e.g., C 3 N 4 , C, MoO 3 , and CoO), indicating its promising generality.
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