Synthesis and Crystal-Phase Engineering of Mesoporous Palladium–Boron Alloy Nanoparticles
Synthesis and Crystal-Phase Engineering of Mesoporous Palladium–Boron Alloy Nanoparticles
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DOI：
10.1021/acscentsci.0c01262
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发表时间：
2020-11-13
影响因子：
18.2
通讯作者：
Liu B
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Lv H;Xu D;Kong C;Liang Z;Zheng H;Huang Z;Liu B
合理设计和合成具有所需晶相（原子水平）和可控结构/形貌（介观水平）的贵金属纳米材料对于调节其理化性质至关重要。然而，同时探索原子晶相结构和有序介观形貌是具有挑战性的。在这里，我们报告了一个简单的协同模板策略制备钯-硼（Pd-B）纳米粒子与精确可控的晶相和高度有序的介观结构。通过将金属B原子有序地插入到限定在介孔二氧化硅模板中的面心立方介孔Pd（fcc-mesoPd）中，实现了在原子水平上的晶相结构工程。随着B原子的逐渐插入，fcc-mesoPd转化为fcc-mesoPd 5 B、具有随机分布的B原子的hcp-mesoPd 2B（hcp-mesoPd 2B-r）和具有原子有序的B序列的hcp-mesoPd 2B（hcp-mesoPd 2B-o），同时保留良好限定的介观结构。这种协同模板策略可以扩展到工程师的晶体相结构与各种介观结构/形态，包括纳米粒子，纳米束，和纳米棒。此外，我们研究了对对硝基苯酚还原反应的晶相依赖催化性能，发现hcp-mesoPd 2B-o显示出更好的催化活性。因此，这项工作为合成具有介观有序结构/形态的hcp-Pd 2B纳米材料铺平了新的道路，并提供了fcc到hcp演化机制的新见解，这些机制可以应用于其他贵金属基纳米材料的各种目标应用。报道了一种协同模板法合成具有原子有序的六方密排晶相结构和介观有序的双回旋Ia 3-xrd形貌的介孔Pd−B纳米粒子。
Rational design and synthesis of noble metal nanomaterials with desired crystal phases (atomic level) and controllable structures/morphologies (mesoscopic level) are paramount for modulating their physiochemical properties. However, it is challenging to simultaneously explore atomic crystal-phase structures and ordered mesoscopic morphologies. Here, we report a simple synergistic templating strategy for the preparation of palladium–boron (Pd–B) nanoparticles with precisely controllable crystal-phases and highly ordered mesostructures. The engineering of crystal-phase structures at atomic levels is achieved by interstitially inserting metallic B atoms into face-centered cubic mesoporous Pd (fcc-mesoPd) confined in a mesoporous silica template. With the gradual insertion of B atoms, fcc-mesoPd is transformed into fcc-mesoPd5B, hcp-mesoPd2B with randomly distributed B atoms (hcp-mesoPd2B-r), and hcp-mesoPd2B with an atomically ordered B sequence (hcp-mesoPd2B-o) while preserving well-defined mesostructures. This synergistic templating strategy can be extended to engineer crystal-phase structures with various mesostructures/morphologies, including nanoparticles, nanobundles, and nanorods. Moreover, we investigate the crystal-phase-dependent catalytic performance toward the reduction reaction of p-nitrophenol and find that hcp-mesoPd2B-o displays much better catalytic activity. This work thus paves a new way for the synthesis of hcp-Pd2B nanomaterials with mesoscopically ordered structure/morphology and offers new insights of fcc-to-hcp evolution mechanisms which could be applied on other noble metal-based nanomaterials for various targeted applications. A synergistic template method is reported to synthesize mesoporous Pd−B nanoparticles with atomically ordered hexagonal close-packed crystal-phase structure and mesoscopically ordered double gyriod Ia3̅d morphology.
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