High-performance Pd/brass-fiber catalyst for selective hydrogenation of acetylene: Effect of calcination-assisted endogenous growth of ZnO-CuOx on brass-fiber
High-performance Pd/brass-fiber catalyst for selective hydrogenation of acetylene: Effect of calcination-assisted endogenous growth of ZnO-CuOx on brass-fiber
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用于乙炔选择性加氢的高性能 Pd/黄铜纤维催化剂：煅烧辅助 ZnO-CuOx 内生生长对黄铜纤维的影响
DOI：
10.1016/j.jcat.2019.12.027
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发表时间：
2020-02
影响因子：
7.3
通讯作者：
Lu Yong
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Wang Song;Zhu Jian;Si Jiaqi;Zhao Guofeng;Liu Ye;Lu Yong
微纤维结构的钯/黄铜纤维催化剂被开发用于前端配置中乙炔的选择性加氢。黄铜纤维在空气中预煅烧，形成内生生长的 ZnO-CuOx 复合层，并通过浸渍方法将 0.25 wt% Pd 负载到黄铜纤维上。我们的Pd/黄铜纤维催化剂的活性和选择性主要取决于活性位点的合金化程度，这些活性位点被视为具有PdCu（合金）-PdZnCu（合金）孪生结构的Pd-Zn-Cu系综，其对黄铜纤维的煅烧和催化剂还原温度都非常敏感。对于使用在 500°C 下煅烧并在 250°C 下在 H2 中还原的黄铜纤维获得的优选催化剂，在接近 100% 的乙炔转化率下实现了超过 90% 的选择性，并且具有良好的稳定性。此外，由于Pd-Zn-Cu系催化剂在高反应温度下乙烯加氢能力减弱，随着反应温度升高，催化剂往往表现出较高的乙烯选择性。
Microfibrous-structured Pd/brass-fiber catalysts are developed for the selective hydrogenation of acetylene in the front-end configuration. The brass fibers are pre-calcined in air to create an endogenously growing ZnO-CuOxcomposite layer, and 0.25 wt% Pd is loaded on the brass fibers via the impregnation method. The activity and selectivity of our Pd/brass-fiber catalysts are primarily governed by the alloying degree of active sites regarded as Pd-Zn-Cu ensembles with the PdCu(alloy)-PdZnCu(alloy) twin structure, which are strongly sensitive to both the brass-fiber calcination and the catalyst reduction temperatures. For the preferred catalyst obtained using brass fibers calcined at 500 °C and reduced in H2at 250 °C, over 90% selectivity is achieved at nearly 100% acetylene conversion with promising stability. Additionally, due to the weakened ethylene hydrogenation ability at high reaction temperature over the Pd-Zn-Cu ensembles, the catalysts tend to present higher ethylene selectivity as the reaction temperature increases.
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