Synthesis and Characterization of Gold(I) Complexes of Dibenzotropylidene-Functionalized NHC Ligands (Trop-NHCs)
Synthesis and Characterization of Gold(I) Complexes of Dibenzotropylidene-Functionalized NHC Ligands (Trop-NHCs)
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二苯并亚甲基官能化 NHC 配体 (Trop-NHC) 金 (I) 配合物的合成和表征
DOI：
10.1021/om501093s
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发表时间：
2014
期刊：
影响因子：
2.8
通讯作者：
Brill M
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Brill M
制备了二苯并托品基功能化的N-杂环卡宾配体（Trop-NHCs）的金（I）配合物，研究了它们的结构特征，并揭示了烯烃单元与金属中心可能的相互作用。使用N-取代的咪唑（R = H、Me、DiPP、Ad）和1或2当量的Trop-Cl在单一步骤中产生前体氯化咪唑鎓盐（R-1），产生不对称和对称的NHC-烯烃杂化物。通过合成和X-射线衍射分析其相应的金（I）氯化物配合物的配体的结构参数，揭示了高度灵活的Trop单元的空间需求。用AgNTf 2和NaBArF 24转化这些配合物，分别得到中性的NTf 2配位配合物[（NHC）Au（NTf 2）]（R-3）和阳离子双NHC配位配合物[（NHC）2 Au] BArF 24（R-4）。Gagosz型络合物R-3在二苯基乙炔的水合中进一步测试，显示出取决于配体对水解的敏感性的活性的明显趋势。
Gold(I) complexes of dibenzotropylidene-functionalized N-heterocyclic carbene ligands (Trop-NHCs) have been prepared in order to investigate their structural features and to reveal possible interactions of the olefin unit with the metal center. The precursor imidazolium chloride salts (R-1) were generated in a single step usingN-substituted imidazoles (R = H, Me, DiPP, Ad) and 1 or 2 equiv of Trop-Cl, generating unsymmetrical and symmetrical NHC-olefin hybrids. The structural parameters of the ligands were determined by synthesis and X-ray diffraction analysis of their corresponding gold(I) chloride complexes, revealing highly flexible steric demands of the Trop unit. Conversion of these complexes with halide-abstracting reagents such as AgNTf2and NaBArF24cleanly gave neutral, NTf2-coordinated complexes of the type [(NHC)Au(NTf2)] (R-3) and the cationic bis-NHC-coordinated complexes [(NHC)2Au]BArF24(R-4), respectively. The Gagosz-type complexesR-3were further tested in the hydration of diphenylacetylene, showing a clear trend in activity depending on the ligand’s sensitivity to hydrolysis.
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