Revealing carbon capture chemistry with 17-oxygen NMR spectroscopy.
Revealing carbon capture chemistry with 17-oxygen NMR spectroscopy.
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通过17-氧NMR光谱法揭示了碳捕获化学。
DOI：
10.1038/s41467-022-35254-w
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发表时间：
2022-12-15
影响因子：
16.6
通讯作者：
Forse, Alexander C.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Berge, Astrid H.;Pugh, Suzi M.;Short, Marion I. M.;Kaur, Chanjot;Lu, Ziheng;Lee, Jung-Hoon;Pickard, Chris J.;Sayari, Abdelhamid;Forse, Alexander C.
二氧化碳捕获对于实现净零排放至关重要。设计改进的捕集材料的一个障碍是缺乏足够的工具来描述二氧化碳的吸附方式。固体核磁共振（NMR）是一种很有前途的二氧化碳捕获探针，但区分不同的吸附产物仍然具有挑战性。在这里，我们对22个胺功能化的金属有机框架进行了全面的计算研究，发现17O NMR是CO2捕获化学的强大探针，可以很好地区分氨基甲酸铵和氨基甲酸。这些计算结果得到了一系列co2负载框架的17O NMR实验的支持，这些实验清楚地识别了氨基甲酸铵链的形成，并为氨基甲酸-氨基甲酸铵的混合吸附模式提供了证据。我们进一步发现，氨基甲酸的形成在这类材料中比以前认为的更为普遍。最后，我们证明了我们的方法很容易适用于其他吸附剂，并找到了氨基接枝二氧化硅中氨基甲酸铵形成的支持。我们的工作为研究碳捕获化学铺平了道路，使材料设计成为可能。设计改进的捕获材料的一个障碍是缺乏足够的工具来描述二氧化碳如何吸附。在这里，作者开发了一种方法来了解二氧化碳是如何被材料捕获的。他们的17O固态核磁共振光谱揭示了不同捕获产物的明确特征。
Carbon dioxide capture is essential to achieve net-zero emissions. A hurdle to the design of improved capture materials is the lack of adequate tools to characterise how CO2 adsorbs. Solid-state nuclear magnetic resonance (NMR) spectroscopy is a promising probe of CO2 capture, but it remains challenging to distinguish different adsorption products. Here we perform a comprehensive computational investigation of 22 amine-functionalised metal-organic frameworks and discover that 17O NMR is a powerful probe of CO2 capture chemistry that provides excellent differentiation of ammonium carbamate and carbamic acid species. The computational findings are supported by 17O NMR experiments on a series of CO2-loaded frameworks that clearly identify ammonium carbamate chain formation and provide evidence for a mixed carbamic acid – ammonium carbamate adsorption mode. We further find that carbamic acid formation is more prevalent in this materials class than previously believed. Finally, we show that our methods are readily applicable to other adsorbents, and find support for ammonium carbamate formation in amine-grafted silicas. Our work paves the way for investigations of carbon capture chemistry that can enable materials design. A hurdle for designing improved capture materials is the lack of adequate tools to characterise how carbon dioxide adsorbs. Here the authors developed a method to understand how carbon dioxide is captured by materials. Their 17O solid-state NMR spectroscopy reveals clear signatures for different capture products.
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增强碳捕获的新化学：超越氨基甲酸酯。
影响因子：
8.4
作者：
Forse AC;Milner PJ
通讯作者：
Milner PJ
影响因子：
3
作者：
Grimme, Stefan
通讯作者：
Grimme, Stefan
DOI：
10.1002/chem.202101421
发表时间：
2021-09-01
期刊：
Chemistry (Weinheim an der Bergstrasse, Germany)
影响因子：
--
作者：
Chen CH;Mentink-Vigier F;Trébosc J;Goldberga I;Gaveau P;Thomassot E;Iuga D;Smith ME;Chen K;Gan Z;Fabregue N;Métro TX;Alonso B;Laurencin D
通讯作者：
Laurencin D
影响因子：
3.3
作者：
Drisdell, Walter S.;Poloni, Roberta;Kortright, Jeffrey B.
通讯作者：
Kortright, Jeffrey B.
影响因子：
3.7
作者：
Danon, Alon;Stair, Peter C.;Weitz, Eric
通讯作者：
Weitz, Eric