Asymmetric super-exchange interaction induced by inter-site distance effect for hydrogen evolution reaction
Asymmetric super-exchange interaction induced by inter-site distance effect for hydrogen evolution reaction
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析氢反应中位点间距离效应诱导的不对称超交换相互作用
DOI：
10.1016/j.matchemphys.2022.125748
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发表时间：
2022-01
影响因子：
4.6
通讯作者：
Tinghui Li
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Yun Shan;Ziyong Wu;Tinghui Li
单原子催化剂的催化性能与反应活性中心的空间分布和自旋电子构型密切相关。然而，与自旋相关的析氢反应受单个和相互作用位点之间的超交换相互作用的控制仍然需要理解。因此，我们提出了一种双金属杂化的策略，通过调节位间距来重新排列自旋电子占据，其中相邻Mn-N4部分的强超交换作用可以有效地改变原始Fe-N4的电子结构，合适的位间距为8.65 μ m.与相邻两个Fe-N4SAC之间的内在相互作用不同，这种不对称的超交换作用使HER活性明显增强。这项工作提供了一个新的见解调控自旋相关的轨道相互作用和催化活性。
The catalytic performance of single-atom catalysts (SACs) is strongly related with the spatial distribution of reactive site and their spin electronic configuration. However, the spin-related hydrogen evolution reaction governed by super-exchange interaction among individual and interacting sites still need to be understood. Herein, we suggest a dual-metal-hybridized strategy to rearrange spin electron occupation through regulating inter-site distances, in which the strong super-exchange interaction from adjacent Mn–N4moieties can effectively alter the electronic structure of original Fe–N4for an appropriate inter-site distance of 8.65 Å. Different from intrinsic interaction between two neighboring Fe–N4SACs, this asymmetric super-exchange interaction makes the HER activity is enhanced obviously. This work provides a new insight into regulating spin-related orbital interaction and catalytic activity.
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影响因子：
3.7
作者：
Kresse, G;Furthmuller, J
通讯作者：
Furthmuller, J
DOI：
10.1016/j.physe.2011.02.010
发表时间：
2011-02
影响因子：
3.3
作者：
M. Shiraishi;T. Ikoma
通讯作者：
M. Shiraishi;T. Ikoma
双金属 Janus 纳米片中的电应变诱导结构相变以有效析氢
影响因子：
39.8
作者：
Fu, Yao;Shan, Yun;Wu, Xinglong
通讯作者：
Wu, Xinglong
影响因子：
56.9
作者：
Jaramillo, Thomas F.;Jorgensen, Kristina P.;Chorkendorff, Ib
通讯作者：
Chorkendorff, Ib
影响因子：
38.3
作者：
X. Wu;S. Xiong;Z. Liu;J. Chen;J. Shen;T. H. Li;P. Wu;P. Chu
通讯作者：
X. Wu;S. Xiong;Z. Liu;J. Chen;J. Shen;T. H. Li;P. Wu;P. Chu