Dynamic structure of active sites in ceria-supported Pt catalysts for the water gas shift reaction.
Dynamic structure of active sites in ceria-supported Pt catalysts for the water gas shift reaction.
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DOI：
10.1038/s41467-021-21132-4
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发表时间：
2021-02-10
影响因子：
16.6
通讯作者：
Frenkel AI
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Li Y;Kottwitz M;Vincent JL;Enright MJ;Liu Z;Zhang L;Huang J;Senanayake SD;Yang WD;Crozier PA;Nuzzo RG;Frenkel AI
氧化物负载的贵金属催化剂已经被广泛研究了几十年，用于水煤气变换（WGS）反应，这是一种对各种利用或生产氢气的大量工艺至关重要的催化转化。关于活性金属-载体界面结合的具体特征--也许最重要的是其中发生的时间动态变化--如何使高活性和选择性成为可能，仍然存在相当大的不确定性。在这里，我们报告的Pt/CeO 2系统在原子水平上的WGS反应的动态特性，并特别揭示了在周边区域的金属支撑键合的协同效应。我们发现，周边Pt 0 − O空位− Ce 3+位形成的活性结构，在工作温度下转变，它们的出现调节吸附物的行为。我们发现，这个网站的动态性质是一个关键的WGS反应的机械步骤。揭示活性中心的结构和动力学对于理解催化机制至关重要。在这里，作者证明了Pt/CeO 2中周边Pt 0 −O空位− Ce 3+位点的动态性质，以及它们的动力学对水煤气变换反应机制的关键影响。
Oxide-supported noble metal catalysts have been extensively studied for decades for the water gas shift (WGS) reaction, a catalytic transformation central to a host of large volume processes that variously utilize or produce hydrogen. There remains considerable uncertainty as to how the specific features of the active metal-support interfacial bonding—perhaps most importantly the temporal dynamic changes occurring therein—serve to enable high activity and selectivity. Here we report the dynamic characteristics of a Pt/CeO2 system at the atomic level for the WGS reaction and specifically reveal the synergistic effects of metal-support bonding at the perimeter region. We find that the perimeter Pt0 − O vacancy−Ce3+ sites are formed in the active structure, transformed at working temperatures and their appearance regulates the adsorbate behaviors. We find that the dynamic nature of this site is a key mechanistic step for the WGS reaction. Revealing the structure and dynamics of active sites is essential to understand catalytic mechanisms. Here the authors demonstrate the dynamic nature of perimeter Pt0−O vacancy−Ce3+ sites in Pt/CeO2 and the key effects of their dynamics on the mechanism of the water gas shift reaction.
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影响因子：
56.9
作者：
Eren, Baran;Zherebetskyy, Danylo;Salmeron, Miquel
通讯作者：
Salmeron, Miquel
DOI：
10.1039/9781782626855-00175
发表时间：
2016-01-01
期刊：
CATALYSIS, VOL 28
影响因子：
--
作者：
Efstathiou, Angelos M.
通讯作者：
Efstathiou, Angelos M.
影响因子：
3.6
作者：
Deng, Weiling;Carpenter, Colin;Flytzani-Stephanopoulos, Maria
通讯作者：
Flytzani-Stephanopoulos, Maria
影响因子：
22.1
作者：
Holmgren, A;Andersson, B;Duprez, D
通讯作者：
Duprez, D
影响因子：
3.3
作者：
Bazin, P;Saur, O;Blanchard, G
通讯作者：
Blanchard, G