Design of Poly(siloxane) Electrolytes with Small Molecule Quinone Cathodes for Long-Cycle Lithium–metal Batteries
Design of Poly(siloxane) Electrolytes with Small Molecule Quinone Cathodes for Long-Cycle Lithium–metal Batteries
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长循环锂金属电池用小分子醌正极聚硅氧烷电解质的设计
DOI：
10.1021/acssuschemeng.2c04273
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发表时间：
2022-11
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Weiwei Huang
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Xuehan Wang;Xiangyue Kong;Jiawen Wang;Yilin Lin;Huimin Sun;Weiwei Huang
要实现有机小分子苯醌作为传统锂电池正极材料的适用性，需要解决两个问题：在电解液中的溶解和锂的缺乏。用固态电解液代替现有的液态电解液可以解决上述问题。本文通过Debus-Radziszewski反应设计合成了聚硅氧烷电解质膜，得到了凝胶聚合物电解质(GPE)。这种GPE具有1.8×10-4S cm-1的离子电导率，0.75的锂离子迁移数，5.0V的宽电化学稳定窗口，以及在1.0 mA cm-2和1.0mAhcm-2没有明显过电位变化的稳定的锂沉积/溶解能力。根据设计，我们选择了杯[4]醌(C4Q)作为电池的正极，这是一种典型的n型羰基有机小分子。由C4Q和聚硅氧烷电解液组装的锂金属电池(LMB)在5℃时的可逆容量接近100mAHg-1，并在1000个长时间的充放电循环中表现出稳定性。
To realize the applicability of organic small molecule quinone as an electrode material in traditional lithium batteries, two problems need to be overcome: the dissolution in electrolytes and the lack of Li. Using solid-state electrolytes instead of the existing liquid electrolytes can solve the above problems. Herein, we design and synthesize a poly(siloxane) electrolyte membrane using the Debus–Radziszewski reaction to get a gel polymer electrolyte (GPE). This GPE delivers an ionic conductivity of 1.8 × 10–4S cm–1, a superior lithium-ion transference number of 0.75, a wide electrochemical stability window of 5.0 V, and a stable lithium deposition/dissolution ability without a significant change of overpotential at 1.0 mA cm–2and 1.0 mAh cm–2. Depending on the design, we choose calix[4]quinone (C4Q) as the cathode in batteries,which is a typical n-type carbonyl-based small organic molecule. The lithium–metal batteries (LMBs) assembled with C4Q and the poly(siloxane) electrolytes show a sustained reversible capacity close to 100 mAh g–1at 5 C and display stability in 1000 long charge–discharge cycles.
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