A stable Co(II)-based metal-organic framework with dual-functional pyrazolate-carboxylate ligand: Construction and CO2 selective adsorption and fixation
A stable Co(II)-based metal-organic framework with dual-functional pyrazolate-carboxylate ligand: Construction and CO2 selective adsorption and fixation
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具有双功能吡唑盐-羧酸盐配体的稳定Co(II)基金属有机骨架：构建及CO2选择性吸附和固定
DOI：
10.1016/j.cclet.2020.07.023
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发表时间：
2020-07
影响因子：
9.1
通讯作者：
Li Jianrong
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Si Guangrui;Kong Xiangjing;He Tao;Wu Wei;Xie Linhua;Li Jianrong
结合吡唑类和羧酸类配体的功能优势，设计合成了一种独特的双功能吡唑羧酸配体酸4-（3，6-二（吡唑-4-基）-9-咔唑-9-基）苯甲酸（H3 PCBA）。利用它，一个新的Co（II）为基础的金属有机框架（MOF），Co 3（PCBA）2（H2O）2（BUT-75）已被构建。它揭示了一个（3，6）-连接网络的基础上，6-连接的线性三核金属节点，并显示出良好的化学稳定性，在较宽的pH值范围从3至12在室温下，以及在沸水中。BUT-75在298 K时对CO2和N2具有较高的选择性吸附能力。同时，该催化剂在常温下对CO2与环氧化物环加成反应具有良好的催化性能。这项工作不仅通过将不同的功能整合到一个配体中来丰富MOF社区，而且还为CO2固定提供了一个通用平台，从而通过稳定性增强和应用扩展推动MOF化学向前发展。
By taking the functional advantages of both pyrazolate and carboxylate ligands, a unique dual-functional pyrazolate-carboxylate ligand acid, 4-(3,6-di(pyrazol-4-yl)-9-carbazol-9-yl)benzoic acid (H3PCBA) was designed and synthesized. Using it, a new Co(II)-based metal-organic framework (MOF), Co3(PCBA)2(H2O)2(BUT-75) has been constructed. It revealed a (3,6)-connected net based on the 6-connected linear trinuclear metal node, and showed good chemical stability in a wide pH range from 3 to 12 at room temperature, as well as in boiling water. Due to the presence of rich exposed Co(II) sites in pores, BUT-75 presented high selective CO2adsorption capacity over N2at 298 K. Simultaneously, it demonstrated fine catalytic performance for the cycloaddition of CO2with epoxides into cyclic carbonates under ambient conditions. This work has not only enriched the MOF community through integrating diverse functionalities into one ligand but also contributed a versatile platform for CO2fixation, thereby pushing MOF chemistry forward by stability enhancement and application expansion.
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