Resolving kinetics and dynamics of a catalytic reaction inside a fixed bed reactor by combined kinetic and spectroscopic profiling
Resolving kinetics and dynamics of a catalytic reaction inside a fixed bed reactor by combined kinetic and spectroscopic profiling
复制标题
通过结合动力学和光谱分析解析固定床反应器内催化反应的动力学和动力学
DOI：
10.1039/c2cy20489d
复制
发表时间：
2013
影响因子：
5
通讯作者：
Horn R.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Geske M;Korup O;Horn R.
使用负载在 γ-氧化铝球上的 MoO3 基催化剂研究了乙烷氧化脱氢制乙烯。通过固定床反应器对物质和温度分布的测量首次直接显示了催化剂床内的反应路径。仅在气相氧存在的情况下，乙烷氧化脱氢为乙烯和水才会发生在 MoO3 的氧化还原位点上。作为随后的反应步骤，MoO3 的晶格氧将产物乙烯进一步氧化成二氧化碳。乙烯深度氧化为CO2 是在气相氧不存在的情况下唯一存在的将MoO3 还原为MoO2 的反应。 CO和C2H6不会被晶格氧氧化。催化剂的还原可以通过原位光纤拉曼光谱作为氧分压的函数来跟踪。原位拉曼测量由非原位显微拉曼光谱和 X 射线衍射进行补充。动力学和光谱反应器曲线的组合测量为原位催化研究提供了一种新方法，可在技术相关的温度和压力条件下建立催化剂结构-功能关系。
The oxidative dehydrogenation of ethane to ethylene was studied using a MoO3 based catalyst supported on γ-alumina spheres. The measurement of species and temperature profiles through a fixed bed reactor shows for the first time the reaction pathways inside the catalyst bed directly. Oxidative dehydrogenation of ethane to ethylene and water occurs on the redox sites of MoO3 only in the presence of gas phase oxygen. Further oxidation of the product ethylene to carbon dioxide occurs as a subsequent reaction step by lattice oxygen of MoO3. Deep oxidation of ethylene to CO2 is the only existing reaction in the absence of gas phase oxygen reducing MoO3 to MoO2. Oxidation of CO and C2H6 by lattice oxygen does not occur. The reduction of the catalyst can be followed by in situ fiber Raman spectroscopy as a function of the oxygen partial pressure. The in situ Raman measurements are complemented by ex situ micro-Raman spectroscopy and X-ray diffraction. The combined measurement of kinetic and spectroscopic reactor profiles presents a novel approach in in situ catalysis research to establish catalyst structure–function relationships under technically relevant conditions of temperature and pressure.
登录
查看更多内容
催化固体的时空多技术成像：氧化钼还原过程中的相变和挥发
影响因子：
4.5
作者：
M. O’Brien;A. Beale;S. Jacques;Marco Di Michiel;B. Weckhuysen
通讯作者：
B. Weckhuysen
与多相催化相关的空间分辨分析
影响因子：
3.6
作者：
A. Urakawa;A. Baiker
通讯作者：
A. Baiker
影响因子：
46.2
作者：
F. Meunier
通讯作者：
F. Meunier
原位透射傅里叶变换红外瞬态动力学分析催化反应器系统的设计与运行特性
DOI：
--
发表时间：
2006
期刊：
影响因子：
--
作者：
Yong Yang;R. Disselkamp;J. Szanyi;C. Peden;C. Campbell;J. G. Goodwin
通讯作者：
J. G. Goodwin