Molecular-Weight Dependence of Center-of-Mass Chain Diffusion in Polymerized Ionic Liquid Melts
Molecular-Weight Dependence of Center-of-Mass Chain Diffusion in Polymerized Ionic Liquid Melts
复制标题
聚合离子液体熔体中质心链扩散的分子量依赖性
DOI：
10.1021/acs.macromol.2c02388
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发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
5.5
通讯作者：
Evans, Christopher M.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Lan, Peng;Zhao, Qiujie;Lv, Guangxin;Sheridan, Grant S.;Cahill, David G.;Evans, Christopher M.
具有柔性聚合物链和弱相互作用离子液体（IL）基团的聚合离子液体（PIL）由于其在电化学应用中的理想性质（例如离子导电性）而受到极大关注。关于它们的动力学性质，如质量中心链扩散以及它如何在IL基团存在下依赖于分子量，知之甚少。本工作通过可逆加成-断裂链转移聚合反应合成了一系列含有咪唑阳离子和双（三氟甲磺酰基）酰亚胺（TFSI）阴离子的丙烯酸类PILs（TFSI-f-PILN），聚合度N范围为40 ~ 236。以含7-硝基苯并呋咱基团的丙烯酸类荧光单体为探针，在Tg + 45 K条件下，通过荧光恢复法测定了TFSI-f-PILN的扩散系数（D）。在3- 20%的不确定度范围内，D_（10）N ~（-2）的标度关系与线性中性聚合物的标度关系相同。广角X-射线散射显示在0.5nm-1处没有峰，表明没有长程咪唑鎓-TFSI离子相关性。我们的研究结果表明，分子量依赖的质量扩散中心不受静电相互作用的IL基团。在所研究的N范围内，没有观察到从劳斯状态（D N-1）到爬行状态（D N-2）的转变。
Polymerized ionic liquids (PILs) with flexible polymer chains and weakly interacting ionic liquid (IL) groups have received great attention for their desirable properties in electrochemical applications such as ionic conductivity. Less is known about their dynamic properties such as center-of-mass chain diffusion and how it depends on molecular weight in the presence of IL groups. In this work, a series of acrylic PILs with imidazolium cations and bis(trifluoromethanesulfonyl)imide (TFSI) anions (TFSI-f-PILN) were synthesized via reversible addition–fragmentation chain-transfer polymerization with degrees of polymerizationNranging from 40 to 236. A fluorescent acrylic monomer with the 7-nitrobenzofurazan group was copolymerized at trace levels as a probe of chain motion, and the diffusion coefficient (D) of TFSI-f-PILNwas determined by fluorescence recovery after photo bleaching atTg+ 45 K. Within the uncertainty of 3–20%, a scaling relationship ofD∼N–2was observed which is the same as the scaling of linear neutral polymers. Wide-angle X-ray scattering exhibited no peak at ∼5 nm–1, indicating no long-range imidazolium-TFSI ionic correlations. Our results indicate that the molecular weight dependence of center-of-mass diffusion is not affected by electrostatic interactions of IL groups. No transition from a Rouse regime (D∼N–1) to reptation regime (D∼N–2) was observed within the studiedNrange.
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