Plasmon-Enhanced Exciton Delocalization in Squaraine-Type Molecular Aggregates.
Plasmon-Enhanced Exciton Delocalization in Squaraine-Type Molecular Aggregates.
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方酸菁型分子聚集体中等离激元增强的激子离域。
DOI：
10.1021/acsnano.1c11398
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发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
17.1
通讯作者：
C. Lienau
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
T. Quenzel;Daniel Timmer;Moritz Gittinger;Jennifer Zablocki;Fulu Zheng;M. Schiek;A. Lützen;T. Frauenheim;S. Tretiak;M. Silies;J. Zhong;Antonietta De Sio;C. Lienau
扩大分子聚集体中激子相干长度对于提高分子薄膜纳米结构或器件的集体光学和输运特性至关重要。我们证明，在室温下，当在金属而不是电介质衬底上制备聚集薄膜时，方英聚集体的激子相干长度可以从10个分子单位增加到24个分子单位。二维电子能谱测量显示，金薄膜上聚集体的不均匀谱线展宽程度要低得多，这表明无序性降低了。基于包含激子-等离子体耦合效应的Frenkel激子模型的模拟证实了这一结果。模拟结果表明，空间分离良好的片段上的局域、能量接近共振的激子可以在平面分子-金界面上通过离域表面等离激元偏振子模式进行辐射耦合。等离子体增强激子波函数的离域对于提高分子聚集体在纳米尺度上的相干输运特性具有重要意义。此外，它可能有助于为量子光学应用定制有机材料的集体光学响应。
Enlarging exciton coherence lengths in molecular aggregates is critical for enhancing the collective optical and transport properties of molecular thin film nanostructures or devices. We demonstrate that the exciton coherence length of squaraine aggregates can be increased from 10 to 24 molecular units at room temperature when preparing the aggregated thin film on a metallic rather than a dielectric substrate. Two-dimensional electronic spectroscopy measurements reveal a much lower degree of inhomogeneous line broadening for aggregates on a gold film, pointing to a reduced disorder. The result is corroborated by simulations based on a Frenkel exciton model including exciton-plasmon coupling effects. The simulation shows that localized, energetically nearly resonant excitons on spatially well separated segments can be radiatively coupled via delocalized surface plasmon polariton modes at a planar molecule-gold interface. Such plasmon-enhanced delocalization of the exciton wave function is of high importance for improving the coherent transport properties of molecular aggregates on the nanoscale. Additionally, it may help tailor the collective optical response of organic materials for quantum optical applications.
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通讯作者：
C. Lambert
影响因子：
2.1
作者：
Grupp, Alexander;Budweg, Arne;Brida, Daniele
通讯作者：
Brida, Daniele
影响因子：
16.6
作者：
通讯作者：
--
DOI：
10.1021/acs.jpcc.9b05297
发表时间：
2019-07
期刊：
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影响因子：
--
作者：
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通讯作者：
Chuwei Zhong;D. Bialas;C. Collison;F. Spano
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10.1063/1.5017826
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--
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