An electrochemical study of frustrated Lewis pairs: a metal-free route to hydrogen oxidation.
An electrochemical study of frustrated Lewis pairs: a metal-free route to hydrogen oxidation.
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DOI：
10.1021/ja500477g
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发表时间：
2014-04-23
影响因子：
15
通讯作者：
Wildgoose GG
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Lawrence EJ;Oganesyan VS;Hughes DL;Ashley AE;Wildgoose GG
受挫的Lewis对在氢气的异解活化和随后的小分子氢化反应中发现了许多应用，通过传递生成的质子和氢化物当量。在这里，我们描述了如何使用经典的受挫Lewis对化学预活化H2，并与生成的硼氢化物的原位非水电化学氧化相结合。我们的方法允许氢在原位干净地转化为两个质子和两个电子，并将非水H2氧化的势能(所需的能量驱动力)降低了610 mV(117.7 kJmol-1)。这一显著的能源削减为非水氢能源技术的发展开辟了道路。
Frustrated Lewis pairs have found many applications in the heterolytic activation of H2 and subsequent hydrogenation of small molecules through delivery of the resulting proton and hydride equivalents. Herein, we describe how H2 can be preactivated using classical frustrated Lewis pair chemistry and combined with in situ nonaqueous electrochemical oxidation of the resulting borohydride. Our approach allows hydrogen to be cleanly converted into two protons and two electrons in situ, and reduces the potential (the required energetic driving force) for nonaqueous H2 oxidation by 610 mV (117.7 kJ mol–1). This significant energy reduction opens routes to the development of nonaqueous hydrogen energy technology.
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