Highly Active Surface Structure in Nanosized Spinel Cobalt-Based Oxides for Electrocatalytic Water Splitting
Highly Active Surface Structure in Nanosized Spinel Cobalt-Based Oxides for Electrocatalytic Water Splitting
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用于电催化水分解的纳米尖晶石钴基氧化物的高活性表面结构
DOI：
10.1021/acs.jpcc.8b00407
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发表时间：
2018-06
影响因子：
3.7
通讯作者：
Zhang Shuo
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Zhou Jing;Li Jiong;Zhang Linjuan;Song Sanzhao;Wang Yu;Lin Xiao;Gu Songqi;Wu Xiang;Weng Tsu-Chien;Wang Jianqiang;Zhang Shuo
尖晶石钴基氧化物是一种很有前途的水分解材料，可以取代目前使用的贵金属催化剂。识别表面氧化还原中心的高活性面和相应的协同结构是合理设计低成本、高效纳米催化剂的关键。利用高分辨率透射电子显微镜和先进的x射线技术，以及从头算模型，我们发现由于其电子构型的可变性，Co3+离子的活性表现出表面依赖性。我们的计算表明，纳米Li2Co2O4的{100}面中的Co3+位点表现出令人印象深刻的固有活性和低过电位，远低于{110}和{111}面。在这种非极性表面上，独特的、明确的CoO5方锥体结构稳定了Co3+离子不寻常的中间自旋态。特别地，我们揭示了氧离子通过Co - 3d-O - 2p - s的强杂化来预测氧化还原过程。
Spinel cobalt-based oxides are a promising family of materials for water splitting to replace currently used noble-metal catalysts. Identifying the highly active facet and the corresponding coordinated structure of surface redox centers is pivotal for the rational design of low-cost and efficient nanosized catalysts. Using high-resolution transmission electron microscopy and advanced X-ray techniques, as well as ab initio modeling, we found that the activity of Co3+ ions exhibits the surface dependence owing to the variability of its electronic configurations. Our calculation shows that the Co3+ site in {100} facet of nanosized Li2Co2O4 exhibits an impressive intrinsic activity with low overpotential, far lower than that of the {110} and {111} facets. The unique, well-defined CoO5 square-pyramidal structure in this nonpolar surface stabilizes the unusual intermediate-spin states of the Co3+ ion. Specially, we unraveled that oxygen ion anticipates the redox process via the strong hybridization Co 3d–O 2p s...
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影响因子：
3.7
作者：
DEGROOT, FMF;FUGGLE, JC;SAWATZKY, GA
通讯作者：
SAWATZKY, GA
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影响因子：
29.4
作者：
Liu, Fengzhen;Xiang, Junhui;Hu, Zhongbo;Li, Yadong
通讯作者：
Li, Yadong
DOI：
10.1002/chin.201211009
发表时间：
2012-03
期刊：
ChemInform
影响因子：
--
作者：
Jin Suntivich;Kevin J. May;H. Gasteiger;J. Goodenough;Y. Shao-horn
通讯作者：
Jin Suntivich;Kevin J. May;H. Gasteiger;J. Goodenough;Y. Shao-horn
影响因子：
3.7
作者：
Kresse, G;Furthmuller, J
通讯作者：
Furthmuller, J
DOI：
10.1002/3527600434.eap236
发表时间：
2003-04
期刊：
--
影响因子：
--
作者：
通讯作者：
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