Protonated Asparaginyl-Alanine Decomposition: a TCID, SORI-CID, and Computational Analysis
Protonated Asparaginyl-Alanine Decomposition: a TCID, SORI-CID, and Computational Analysis
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质子化天冬酰胺酰丙氨酸分解：TCID、SORI-CID 和计算分析
DOI：
10.1007/s13361-018-2052-5
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发表时间：
2018
影响因子：
3.2
通讯作者：
Armentrout, P. B.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Boles, Georgia C.;Wu, R. R.;Rodgers, M. T.;Armentrout, P. B.
天冬酰胺残基的脱酰胺化是已知的蛋白质翻译后最快的修饰之一，在多种生物学功能和退行性、老年性疾病中发挥着重要作用。在这里，我们通过用引导离子束串联质谱仪研究质子化天冬酰胺丙氨酸H+(AsnAla)与Xe的碰撞诱导解离(TCID)动能相关的阈值，完整地描述了它的脱酰胺反应(以及其他关键的解离过程)。相对阈值与傅里叶变换离子回旋共振质谱仪中H+(AsnAla)与Ar的持续非共振辐照CID的相对阈值相当。TCID研究的绝对阈值能量与在B3LYP、B3LYP-GD3BJ、B3P86、MP2(Full)和M06-2X理论水平上计算的主要反应物种的相对单点能量进行了比较。关键TS和产物的相对能量允许表征H+(AsnAla)分解中涉及的重要限速步骤。还通过计算探讨了水的溶剂化对关键TSS的影响，其中弥合气相和溶剂化研究之间的差距是这种分析的生物学相关性的一个重要方面。除了这里讨论的补充研究之外，所提供的全面结果允许与以前的脱酰胺研究进行有洞察力的比较，以便能够阐明C-末端残基侧链的影响。
Deamidation of asparagine residues, one of the fastest known post-translational modifications in proteins, plays a significant role in various biological functions and degenerative, aging diseases. Here, we present a full description of deamidation (as well as other key dissociation processes) from protonated asparaginyl-alanine, H+(AsnAla), by studying its kinetic energy-dependent threshold collision-induced dissociation (TCID) with Xe using a guided ion beam tandem mass spectrometer. Relative thresholds compare favorably with those acquired by sustained off-resonance irradiation-CID of H+(AsnAla) with Ar in a Fourier transform ion cyclotron resonance mass spectrometer. Absolute threshold energies from the TCID studies are compared to relative single point energies of major reaction species calculated at the B3LYP, B3LYP-GD3BJ, B3P86, MP2(full), and M06-2X levels of theory. Relative energies of key TSs and products allow for the characterization of the important rate-limiting steps involved in H+(AsnAla) decomposition. The influence of water solvation on key TSs is also explored computationally, where bridging the gap between gas-phase and solvated studies is an important aspect of the biological relevance of this analysis. The comprehensive results presented (in addition to complementary studies discussed herein) allow for an insightful comparison to previous deamidation studies such that effects of the C-terminal residue side chain can be elucidated.
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DOI：
10.1016/s1044-0305(02)00347-1
发表时间：
2002-05-01
影响因子：
3.2
作者：
Armentrout, PB
通讯作者：
Armentrout, PB
模拟阈值碰撞引起的解离的动力学变化。
DOI：
--
发表时间：
2002
期刊：
影响因子：
--
作者：
F. Muntean;Lars V. Heumann;P. Armentrout
通讯作者：
P. Armentrout
DOI：
10.1016/s0021-9258(18)54607-x
发表时间：
1991-11
期刊：
The Journal of biological chemistry
影响因子：
--
作者：
R. Tyler-Cross;Verne SchirchS
通讯作者：
R. Tyler-Cross;Verne SchirchS
DOI：
10.1021/acs.jpca.7b12348
发表时间：
2018-03-08
期刊：
The journal of physical chemistry. A
影响因子：
--
作者：
Kempkes LJM;Boles GC;Martens J;Berden G;Armentrout PB;Oomens J
通讯作者：
Oomens J
影响因子：
1.1
作者：
Fadda E;Woods RJ
通讯作者：
Woods RJ