Coherent Phonon‐Induced Modulation of Charge Transfer in 2D Hybrid Perovskites
Coherent Phonon‐Induced Modulation of Charge Transfer in 2D Hybrid Perovskites
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二维混合钙钛矿中电荷转移的相干声子诱导调制
DOI：
10.1002/adfm.202213021
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发表时间：
2023
影响因子：
19
通讯作者：
Gundogdu, Kenan
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Seyitliyev, Dovletgeldi;Qin, Xixi;Jana, Manoj K.;Janke, Svenja M.;Zhong, Xiaowei;You, Wei;Mitzi, David B.;Blum, Volker;Gundogdu, Kenan
电子-声子相互作用在半导体中的电荷输运和转移过程中起着至关重要的作用。对于大多数结构，为特定功能定制电子-声子相互作用仍然是难以捉摸的。在这里，它表明，在混合钙钛矿，相干声子模式可以用来操纵电荷转移。在2D双钙钛矿（AE 2 T）2AgBiI 8（AE 2 T：5，5”-二基双（氨基-乙基）-（2，2”-（2）噻吩））中，源自[Ag0.5Bi0.5I4]2-骨架的价带最大值非常接近AE 2 T-衍生的HOMO能级，从而形成II型异质结构。在瞬态吸收光谱期间，脉冲激发产生持续的相干声子模式，其周期性地调制相关的电子能级。因此，在有机-无机界面处的能量偏移也周期性地振荡，为界面电荷转移的调制提供了独特的机会。密度泛函理论证实了这一机制，并将特定的声子模式确定为相干电荷转移的可能驱动因素。这些观察结果是一个引人注目的例子，说明电子-声子相互作用如何用于操纵混合钙钛矿中至关重要的电荷和能量转移过程。
Electron–phonon interactions play an essential role in charge transport and transfer processes in semiconductors. For most structures, tailoring electron–phonon interactions for specific functionality remains elusive. Here, it is shown that, in hybrid perovskites, coherent phonon modes can be used to manipulate charge transfer. In the 2D double perovskite, (AE2T)2AgBiI8(AE2T: 5,5“‐diylbis(amino‐ethyl)‐(2,2”‐(2)thiophene)), the valence band maximum derived from the [Ag0.5Bi0.5I4]2–framework lies in close proximity to the AE2T‐derived HOMO level, thereby forming a type‐II heterostructure. During transient absorption spectroscopy, pulsed excitation creates sustained coherent phonon modes, which periodically modulate the associated electronic levels. Thus, the energy offset at the organic–inorganic interface also oscillates periodically, providing a unique opportunity for modulation of interfacial charge transfer. Density‐functional theory corroborates the mechanism and identifies specific phonon modes as likely drivers of the coherent charge transfer. These observations are a striking example of how electron–phonon interactions can be used to manipulate fundamentally important charge and energy transfer processes in hybrid perovskites.
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影响因子：
6.3
作者：
Knuth, Franz;Carbogno, Christian;Scheffler, Matthias
通讯作者：
Scheffler, Matthias
结构描述符，用于增强2D混合钙壶中的自旋分解。
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16.6
作者：
Jana MK;Song R;Xie Y;Zhao R;Sercel PC;Blum V;Mitzi DB
通讯作者：
Mitzi DB
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作者：
Lu, Haipeng;Xiao, Chuanxiao;Beard, Matthew C.
通讯作者：
Beard, Matthew C.
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作者：
Wright, Niara E.;Qin, Xixi;Stiff-Roberts, Adrienne D.
通讯作者：
Stiff-Roberts, Adrienne D.
影响因子：
16.6
作者：
Jana, Manoj K.;Song, Ruyi;Mitzi, David B.
通讯作者：
Mitzi, David B.