Synergies of Mn oxidative ability and ZSM-5 acidity for 1, 2-dichloroethane catalytic elimination
Synergies of Mn oxidative ability and ZSM-5 acidity for 1, 2-dichloroethane catalytic elimination
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Mn氧化能力和ZSM-5酸性对1, 2-二氯乙烷催化消除的协同作用
DOI：
10.1016/j.apcatb.2020.118922
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发表时间：
2020-11
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Ying Wei
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Hao Wang;Bo Peng;Runduo Zhang;Hongxia Chen;Ying Wei
制备了4种ZSM-5、γ-Al 2 O3和工业SiO2负载1wt%Mn的催化剂，用于1，2-二氯乙烷的选择性催化氧化。1 Mn/ZSM-5-27（SiO2/Al 2 O3 = 27）催化剂显示出248 ℃的最低T90和对HCl（67%）和CO2（31%）的最高选择性。通过改变Mn负载量，发现10 Mn/ZSM-5-27由于其与其高酸性相关的合适的氧化还原性质而表现出最佳性能。表面上的碳质物质、有机氯化物和金属氯氧化物（MnOxCly）的形成是导致失活的原因。采用原位漫反射红外光谱和气相色谱-质谱联用技术研究了1，2-二氯乙烷催化氧化反应的机理。氯乙醇和乙烯醇被发现是重要的中间体。此外，氯乙烯容易受到氯自由基的攻击，产生多种不希望的多氯乙烯（C2 HxCl 4-x）。
Four kinds of ZSM-5, γ-Al2O3, and commercial SiO2loaded with 1 wt% Mn were prepared for selective catalytic oxidation of 1,2-dichloroethane. The 1 Mn/ZSM-5-27 (SiO2/Al2O3= 27) catalyst showed the lowest T90of 248 °C and the highest selectivities to HCl (67 %) and CO2(31 %). By varying the Mn loading, it was found that 10 Mn/ZSM-5-27 exhibits the best performance owing to its suitable redox property associated with its high acidity. The formation of carbonaceous species, organic chloride, and metallic chlorine oxide (MnOxCly) on the surface is responsible for deactivation. The mechanism of catalytic oxidation of 1,2-dichloroethane was studied by in situ DRIFTS and GC–MS. Chloroethanol and vinyl alcohol were found to be the vital intermediates. Additionally, vinyl chloride can easily be attacked by chlorine radical to produce several kinds of undesirable polychlorinated ethylenes (C2HxCl4-x).
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作者：
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通讯作者：
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DOI：
10.1016/j.apcatb.2018.07.061
发表时间：
2018-12
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--
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T. Sakurai;R. Weber;S. Ueno;J. Nishino;Masaru Tanaka
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