Catalytic oxidation of cyclohexane with dioxygen over boehmite supported trans-A2B2 type metalloporphyrins catalyst
Catalytic oxidation of cyclohexane with dioxygen over boehmite supported trans-A2B2 type metalloporphyrins catalyst
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勃姆石负载反式A2B2型金属卟啉催化剂上双氧催化氧化环己烷
DOI：
10.1016/j.molcata.2014.02.002
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发表时间：
2014-05
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
He’an Luo
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Fengyong Zhang;Pingle Liu;Fang Hao;He’an Luo
金属卟啉催化的饱和c单键h键的直接功能化是化学工业中最热门和最具挑战性的领域之一。本文制备了三种非负载型和薄水铝石负载型反式- a2b2 -金属卟啉氯配合物(Co-D(p-Cl)PPCl、Fe-D（p-Cl)PPCl、Mn-D(p-Cl)PPCl）并对其进行了表征。研究发现，这些反式a2b2 -金属卟啉在二氧条件下对环己烷氧化具有较高的催化活性。薄水铝石负载的金属卟啉比未负载的金属卟啉具有更好的催化性能和更稳定的稳定性。在负载型金属卟啉催化剂中，Co-D(p-Cl)PPCl/BM优于Fe-D(p-Cl)PPCl/BM和Mn-D(p-Cl)PPCl/BM，环己烷对KA油的转化率和选择性分别为6.83%和83.30%，周转率为1.05 × 107。Co-D(p-Cl)PPCl/BM催化剂易于回收，可循环使用6次，且催化性能无明显下降。
Metalloporphyrin-catalysed direct functionalization of saturated Csingle bondH bonds is one among the topical and challenging areas within the chemical industry. In this work, three types of unsupported and boehmite supported trans-A2B2-metalloporphyrin chloride complexes (Co-D(p-Cl)PPCl, Fe-D(p-Cl)PPCl, Mn-D(p-Cl)PPCl) were prepared and characterized. It has been found that these trans-A2B2-metalloporphyrins have high catalytic activity in cyclohexane oxidation under dioxygen. The boehmite supported metalloporphyrins show better catalytic performance and are more stable than unsupported metalloporphyrins. Among these supported metalloporphyrin catalysts, Co-D(p-Cl)PPCl/BM was better than Fe-D(p-Cl)PPCl/BM and Mn-D(p-Cl)PPCl/BM, the cyclohexane conversion and selectivity to KA oil are 6.83% and 83.30%, respectively, and the turnover number is 1.05 × 107. The Co-D(p-Cl)PPCl/BM catalyst can be facilely recovered and was recycled up to six times without significant decrease in catalytic performance.
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